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PITT在DLi+的測(cè)定應(yīng)用

鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 來(lái)源:鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 作者:鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 2022-07-10 15:09 ? 次閱讀

鋰離子電池在進(jìn)行充電時(shí),正極會(huì)有Li+產(chǎn)生,Li+從正極脫出,經(jīng)電解質(zhì)遷移到負(fù)極嵌入,正負(fù)極分別處于貧鋰態(tài)和富鋰態(tài),使得電子補(bǔ)償電荷移動(dòng)到電勢(shì)較高的負(fù)極,以保證電荷平衡。同理,電池放電時(shí),嵌入負(fù)極的Li+脫嵌移動(dòng)后嵌回正極。上述過程中,電極材料Li+嵌脫過程的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)將直接影響鋰離子電池容量、能量密度和循環(huán)壽命等性能,其中,鋰離子擴(kuò)散系數(shù)(DLi+)是衡量電極材料性能的重要參數(shù)。

DLi+大的電極材料組成的電池,充放電能力更強(qiáng)。從動(dòng)力學(xué)角度來(lái)看,Li+的遷移大致可分為3個(gè)階段:第一階段,Li+在電解液和電極材料表面之間的擴(kuò)散,此時(shí)Li+將被吸附在電極相界面;第二階段,Li+在電極材料表面發(fā)生反應(yīng),此時(shí)會(huì)有電子轉(zhuǎn)移;第三階段,Li+從電極材料內(nèi)部向表面遷移,或者相反地從電極材料表面向內(nèi)部遷移。一般來(lái)講,Li+從電解液向電極表面擴(kuò)散的速度和Li+的電荷轉(zhuǎn)移速度遠(yuǎn)大于Li+在電極材料內(nèi)部的擴(kuò)散速度,因此第三階段Li+在電極材料內(nèi)部的擴(kuò)散速度,成為電池充放電過程的速率控制步驟。由此可見,固態(tài)擴(kuò)散過程的研究對(duì)于改善材料性能和優(yōu)化電池設(shè)計(jì)具有重要作用。作為電化學(xué)動(dòng)力學(xué)重要參數(shù)的Li+擴(kuò)散速度,影響著電池的整體性能,DLi+也成了衡量電極材料及電池性能的重要指標(biāo)。本文作者對(duì)多種測(cè)定DLi+的方法、原理及應(yīng)用進(jìn)行綜述。

鋰離子擴(kuò)散系數(shù)的測(cè)定方法DLi+的測(cè)定方法很多,常用的電化學(xué)測(cè)試方法主要有:恒電位間歇滴定法(PITT)、電化學(xué)阻抗譜(EIS) 法、恒流間歇滴定法(GITT)、循環(huán)伏安(CV)法、容量間歇滴定法(CITT)、電位階躍(PSCA)法、電流脈沖弛豫(CPR)法和電位弛豫法(PRT)等。本文按順序主講PITT法,后續(xù)方法會(huì)陸續(xù)講解,請(qǐng)保持關(guān)注!

恒電位間歇滴定法(PITT)

PITT是一種測(cè)定DLi+的方法。該方法以無(wú)限快動(dòng)力學(xué)和半無(wú)限厚線性系統(tǒng)為邊界條件,由電流響應(yīng)I(t)對(duì)電位階躍ΔE(1~10mV)得到擴(kuò)散系數(shù),具體公式如式(1):

7b208840-f6a7-11ec-ba43-dac502259ad0.png

式(1) 中: t為測(cè)定時(shí)間;r為活性粒子的半徑;ΔQ=7b31c812-f6a7-11ec-ba43-dac502259ad0.png,為平衡時(shí)初始電位和末端電位之間轉(zhuǎn)移的電荷數(shù)。經(jīng)近似和變換,可得式(2)、(3):

7b3ef316-f6a7-11ec-ba43-dac502259ad0.png

式(2)、(3)中:I0為電流(I)的初始值;L為電極上活性物質(zhì)的厚度;Z為活性物質(zhì)的得失電子數(shù);F為法拉第常數(shù);S為工作電極的活性物質(zhì)與電解質(zhì)接觸的電化學(xué)活性表面積;c0、cs分別為L(zhǎng)i+的初始濃度和階躍后的濃度。

以lnI(t)-t作圖,從線性部分的斜率,通過式(4)計(jì)算活性材料中的DLi+:

7b528b7e-f6a7-11ec-ba43-dac502259ad0.png

PITT可以在整個(gè)電位區(qū)域連續(xù)評(píng)估相應(yīng)DLi+的電位依賴性,小電位階躍的應(yīng)用,可使電化學(xué)系統(tǒng)對(duì)電位擾動(dòng)的響應(yīng)線性化,也可以在一定程度上克服相變對(duì)DLi+的影響,且PITT只需要L這一個(gè)參數(shù),因此PITT在DLi+的測(cè)定上應(yīng)用較為廣泛。

PITT計(jì)算不同充放電狀態(tài)下的擴(kuò)散系數(shù)耗時(shí)較長(zhǎng),另外,據(jù)R. Tripuraneni等[2]的研究,PITT忽略了電化學(xué)反應(yīng)中離子嵌脫導(dǎo)致的電極應(yīng)力的影響(其他電化學(xué)方法中也有此問題),利用PITT測(cè)得脫鋰過程中(電極的拉伸應(yīng)力為0.4GPa)的DLi+是鋰化過程中(電極的壓縮應(yīng)力為0.4GPa)相同鋰濃度時(shí)DLi+的兩倍。

原文標(biāo)題:鋰電池中Li+擴(kuò)散系數(shù)的測(cè)定:恒電位間歇滴定法(PITT)

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審核編輯:彭靜
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原文標(biāo)題:鋰電池中Li+擴(kuò)散系數(shù)的測(cè)定:恒電位間歇滴定法(PITT)

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