靜電電容器因其超快充放電能力而成為先進電子和大功率電氣系統(tǒng)的基礎組件。鐵電材料提供高最大極化，但高殘余極化阻礙了它們在儲能應用中的有效部署。盡管最近的進展在通過成分和缺陷工程在鐵電材料中誘導納米域來實現(xiàn)弛豫鐵電方面顯示出了巨大的希望，但這些方法會導致結晶度的損失，從而導致介電常數(shù)降低并犧牲最大極化。

基于此，華盛頓大學圣路易斯分校Sang-Hoon Bae和麻省理工學院Frances M. Ross等人引入了一種精確控制偏振弛豫時間的策略，通過使用層分裂技術生產(chǎn)的單層二維(2D)材料來保持最小的能量損失。作者使用層轉移技術來生產(chǎn)獨立式單晶BaTiO3 (C-BTO)，其中兩個界面都可以操縱，并通過添加各種2D材料形成2D/C-3D/2D異質結構。將C-BTO層與獨立膜形式的2D材料夾在中間，從而在界面處發(fā)生麥克斯韋-瓦格納(MW) 效應，即異質界面上電荷積累引起的弛豫改變松弛時間。通過層分辨分裂對2D材料的厚度進行原子級精確控制，可將能量損失和正切δ降至最低，同時控制弛豫時間。使用這種策略，有效地抑制了鐵電材料的殘余極化，同時保持最大極化，本工作實現(xiàn)了每立方厘米191.7焦耳的能量密度，效率超過90%。這種對弛豫時間的精確控制有望實現(xiàn)廣泛的應用，并有可能加速高效儲能系統(tǒng)的開發(fā)。

2D/3D界面處的MW弛豫

受經(jīng)典德拜弛豫啟發(fā)的米勒模型提供了通過操縱弛豫時間來控制自發(fā)極化的理論框架。作者通過使用層轉移技術形成的2D/C-3D/2D異質結構克服了傳統(tǒng)異質結存在的鐵電性惡化和能量損失的問題。作者選擇了石墨烯（2D半金屬）、MoS2（2D半導體）和六方氮化硼(h-BN)（2D絕緣體），還制造了兩種不同的3 nm厚的Al2O3/C-BTO/Al2O3異質結構作為比較。結果表明，弱鍵合和不連續(xù)界面提供比強化學鍵合界面更高的弛豫時間，使用2D材料的層分辨分裂制造的異質結構，能夠以原子精度控制 2D 材料的厚度，h-BN 顯然可以更有效地控制弛豫時間。

圖1使用受經(jīng)典德拜松弛啟發(fā)的米勒模型管理自發(fā)極化

人工異質結構的極化

作者測量了未修飾的C-BTO以及強化學鍵合和弱化學鍵合的Al2O3/C-BTO/Al2O3異質結構的極化電場（P-E）環(huán)路。基于對弛豫時間可以有效控制并同時最小化tan d的理解，作者對各種2D/C-BTO/2D 質結構進行了P-E環(huán)測量，在使用連續(xù)轉移兩次1ML-MoS 形成的雙層(2ML)-MoS2和C-BTO的異質結構中觀察到殘余極化的成功抑制。

圖2 C-BTO、3D/3D/3D和2D/3D/2D異質結構的極化

原子尺度的偏振分布

為了更全面地了解人工設計的2D/C-3D/2D結構中的極化行為，作者進行了額外的電學測量，并獲得了最有效結構MoS2/C-BTO/MoS2的原子級結構信息。結果表明C-BTO頂面和底面的結構不連續(xù)性可以作為C-BTO晶體中電介質極化的屏蔽，從而導致相對較小的殘余極化。通過從2ML-MoS2/C-BTO/2ML-MoS2異質結構中機械剝離頂部和底部MoS2層后測量了P-E曲線，表明2D/3D/2D異質結構表現(xiàn)出的贗弛豫鐵電行為是由電荷補償驅動的，而不是弛豫鐵電性并且二維層不會直接影響 C-BTO 晶體內(nèi)部的偶極子，從而保持了高極化。

圖3 偏壓下的原子尺度極化分布和附加電性能

MoS2/C-BTO/MoS2的性能

為了研究C-BTO和MoS2/C-BTO/MoS2異質結構的完整儲能性能，通過威布爾分布擬合測量了它們的統(tǒng)計擊穿強度（Eb）。計算出MoS2/C-BTO/MoS2結構的Eb值為5.62和5.61 MV/cm，表明在高電場條件下具有高可靠性和Eb。此外，還證實了異質結構可實現(xiàn)高儲能性能，并具有良好的極化穩(wěn)定性和可靠性。

圖4 C-BTO和MoS2/C-BTO/MoS2的儲能性能與MoS2層數(shù)的關系

審核編輯：黃飛