鋰金屬電池（LMB）被認為是下一代可充電池的重要候選者，但它存在著不穩(wěn)定的固體電解質間相（SEI）和鋰負極上嚴重的鋰枝晶生長問題，特別是在極端條件下，如高倍率和低溫（LT）。

近日，北京航空航天大學王華教授、天津理工大學張晨光教授通過調(diào)節(jié)電解液化學成分，實現(xiàn)了高倍率和穩(wěn)定的低溫LMB。其中，一個弱的鋰離子溶劑化溶劑2-甲基四氫呋喃被用作電解液溶劑，以減輕Li+脫溶劑化的動力學障礙。此外，還加入了具有高供體數(shù)的輔助溶劑四氫呋喃，以提高鋰鹽的LT溶解度，從而在保持弱鋰離子溶劑化效應的同時實現(xiàn)了更好的離子傳導性。

此外，接觸-離子對中出現(xiàn)了豐富的FSI-陰離子，促進了穩(wěn)定的富含LiF的SEI的形成。因此，Li||Li電池可以在-40℃下以10 mA cm-2的速度運行，極化程度小至154 mV。同時，在8.0 mA cm-2的條件下實現(xiàn)了4000 mAh cm-2的出色累積循環(huán)容量，達到了LT堿金屬對稱電池的最高紀錄。同時，在-40℃下實現(xiàn)了可充電的高倍率和穩(wěn)定的全電池。這項工作證明了電解液化學在協(xié)同調(diào)節(jié)離子傳輸動力學和SEI方面的優(yōu)越性，從而在低溫下實現(xiàn)超高速和穩(wěn)定的可充電LMBs。

文章要點：

1. 這項工作通過調(diào)整電解液的溶劑化結構，提出了一種高倍率和穩(wěn)定的LT LMB。

2. 由于Li+與溶劑2-甲基四氫呋喃（MTHF）之間的弱相互作用，以及助溶劑四氫呋喃（THF）的高鋰鹽溶解能力，獲得了具有高離子電導率的弱溶劑化電解液，它顯示了快速離子擴散和快速電荷轉移。

3. 受益于接觸離子對（CIPs）中豐富的雙（氟磺酰）亞胺鋰（LiFSI）衍生的FSI-，在鋰金屬負極上形成了穩(wěn)定的陰離子衍生的LiF富集SEI層，確保了鋰金屬負極的平滑沉積，從而提高了鋰金屬負極的循環(huán)性。

4. 在LT堿金屬對稱電池中實現(xiàn)了領先水平的電流密度和累積循環(huán)容量。總體而言，這項研究提出了電解液化學在協(xié)同調(diào)節(jié)離子轉移動力學和SEI方面的巨大優(yōu)勢，以實現(xiàn)超快和穩(wěn)定的LT LMBs。

圖1 電解液分子結構的理論和實驗分析

圖2 鋰金屬負極在低溫下的電化學性能

圖3 低溫下鋰金屬負極上SEI成分的表征

圖4 低溫全電池性能

原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202212349






審核編輯：劉清