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通過建立Li-mg合金/LiF全無機混合導電層改善Li|LLZTO界面問題

清新電源 ? 來源:電化學人 ? 作者:電化學人 ? 2022-11-28 10:14 ? 次閱讀

研究背景

石榴石型氧化物Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)作為一種極具發展前景的固體電解質引起了人們的廣泛關注。然而,在使用過程其本身與鋰金屬間界面阻抗較大,難以實現實際的應用。因此本研究通過自旋鍍膜(MgF2)工藝以及原位合金化轉化反應在LLZTO與Li金屬之間構建了一種Li-mg合金/LiF (LMF)全無機混合導電層來改善這一問題。

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研究內容

該研究首先通過對MgF2@LLZTO樣品進行多種形貌表征,結合XRD以及電鏡圖像來表明研究成功的在LLZTO表面涂覆上了一層致密的四方相的MgF2層。

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圖1 MgF2@LLZTO的表征隨后該研究分別組裝了不同旋涂速度下MgF2@LLZTO的鋰對稱電池,并對電化學性能進行對比。通過測試結果不難發現在8000rpm旋涂速度下的涂層具有最佳的電化學性能(最小的阻值以及最佳的循環穩定性)。

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圖2 不同旋涂速度下MgF2@LLZTO鋰對稱電池的電化學性能緊接著該研究為證實MgF2與Li之間發生轉化反應的機理,研究者對反應前后的LLZTO進行了XPS以及XRD表征。結果表明XRD中出現了Li-Mg合金相以及XPS圖譜中出現了Li-Mg合金和LiF的特征峰,這一結果證明了MgF2與熔融的Li金屬反應生成Li-Mg合金和LiF的過程,揭示了Li|LLZTO界面改善的根本原因。

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圖3 對反應前后LLZTO表面的表征然后該研究通過潤濕實驗以及SEM橫截圖像來表明LMF修飾層能夠大大改善Li與LLZTO間的界面接觸。同時組裝LMF-LLZTO的鋰對稱電池,通過其電化學性能進一步表明表面修飾層的優秀性能。

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圖4 SEM橫截圖和LMF-LLZTO對稱電池電化學性能

最后研究將LiFePO4和LMP-LLZTO組裝成全固態鋰金屬電池并與普通的LLZTO電化學性能進行了對比,Li|LMF@LLZTO|LFP低的阻抗以及長期的循環穩定性表明混合導電層Li-mg /LiF的改性成功地改善了Li|LLZTO界面接觸,抑制了Li枝晶的生長。

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圖5 Li|LMF@LLZTO|LFP和Li| LLZTO|LFP的電化學性能

總結

綜上所述,該研究提供了一種快速、高效、低成本的界面改性策略,不僅提高了石榴石型固體電解質與鋰金屬之間的潤濕性,而且有效抑制了Li|LLZTO界面上鋰枝晶的生長,這為實現高能密度固態鋰金屬電池提供了切實可行的解決方案。

審核編輯:郭婷

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原文標題:原位構建Li-mg/LiF導電層來實現全固態鋰金屬電池中鋰與LLZTO的緊密接觸

文章出處:【微信號:清新電源,微信公眾號:清新電源】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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