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鐵磁性CoFe2O4催化劑在磁場作用下關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)變化的研究

工程師鄧生 ? 來源:環(huán)材有料 ? 作者:Xiao Rendeng ? 2022-09-06 09:54 ? 次閱讀

析氧反應(yīng)(OER)是限制水分解能量效率的瓶頸。這一過程包括四個(gè)電子的轉(zhuǎn)移和由單態(tài)物質(zhì)(OH-或H2O)生成三重態(tài)O2。最近,顯式自旋選擇被認(rèn)為是在堿性條件下促進(jìn)OER的一種可能的方法,但具體的自旋極化動(dòng)力學(xué)仍不清楚。在這里,報(bào)道了在恒定磁場下,使用鐵磁有序催化劑作為自旋極化器來選擇自旋,可以增強(qiáng)OER。但它不適用于非鐵磁催化劑。根據(jù)自旋角動(dòng)量守恒原理,在OER中,自旋極化發(fā)生在電子轉(zhuǎn)移的第一步,即鐵磁催化劑與吸附的氧之間以較快的動(dòng)力學(xué)發(fā)生相干自旋交換。

在接下來的三個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟中,由于吸附的O種自旋方向固定,OER電子需要遵循洪特規(guī)則和鮑林不相容原理,從而自發(fā)地進(jìn)行自旋極化,最終產(chǎn)生三重態(tài)O2。本研究展示了氧析反應(yīng)的自旋極化動(dòng)力學(xué),為理解和設(shè)計(jì)自旋依賴催化劑提供了參考。

圖文導(dǎo)覽

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催化劑中的自旋極化電子通過量子自旋交換作用(QSEI)促進(jìn)平行自旋排列氧的生成,從而進(jìn)一步促進(jìn)OER動(dòng)力學(xué)。本文報(bào)道了鐵磁性CoFe2O4催化劑在磁場作用下關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)變化的研究。在磁場作用下,鐵磁性CoFe2O4催化劑起自旋極化作用。發(fā)現(xiàn)OER的自旋極化動(dòng)力學(xué)始于電子轉(zhuǎn)移的第一步,即在自旋角動(dòng)量守恒的原理下,鐵磁催化劑和吸附的氧(反應(yīng)物)之間發(fā)生鐵磁交換。在沒有磁場的情況下,CoFe2O4的Tafel斜率相同,約等于120 mV/decade 電子轉(zhuǎn)移的第一步是速率決定步驟(RDS),在此之前沒有電子轉(zhuǎn)移發(fā)生。在磁場作用下,Tafel斜率減小到約90 mV/decade,表明磁場的頻率范圍為0。研究了電子轉(zhuǎn)移的第一步和第二步。在相同條件下,沒有鐵磁有序的催化劑不能觀察到這種現(xiàn)象。結(jié)果表明,自旋極化OER的關(guān)鍵步驟是OER中的第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟,在磁場作用下,通過交換躍遷的自旋極化過程更為容易。因此,第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移不再是RDS。經(jīng)過自旋極化鐵磁電子交換后,吸附的O物質(zhì)總體上穩(wěn)定在固定的自旋方向上。由于洪特規(guī)則和泡利不相容原理,后續(xù)的電子轉(zhuǎn)移需要自發(fā)進(jìn)行自旋極化,最終導(dǎo)致三重態(tài)氧的產(chǎn)生??傊?,展示了磁場作用下OER中影響微觀和宏觀自旋極化和自旋輸運(yùn)的關(guān)鍵動(dòng)力學(xué)信息。這一發(fā)現(xiàn)將有助于進(jìn)一步開發(fā)磁場輔助OER增強(qiáng)策略及相關(guān)催化劑。

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在磁場作用下,鐵磁性催化劑CoFe2O4的OER性能明顯提高,而非鐵磁性催化劑Co3O4和IrO2的OER性能變化不明顯。當(dāng)對鐵磁材料施加足夠強(qiáng)的磁場(高于矯頑力)時(shí),磁矩(宏觀上)將與外部磁場的方向?qū)R。作為自旋偏振器的鐵磁(長)有序材料是催化過程中電子轉(zhuǎn)移的一種擴(kuò)展的選擇性自旋過濾器。極化電子的產(chǎn)生過程如圖1e所示。

需要注意的是,過去對磁場在水電解中的應(yīng)用進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)電化學(xué)過程中的質(zhì)量輸運(yùn)受洛倫茲運(yùn)動(dòng)的影響,即促進(jìn)了試劑的擴(kuò)散和產(chǎn)生的氣泡的釋放。然而,在本研究中,一些證據(jù)排除了這種物質(zhì)輸運(yùn)效應(yīng)作為磁場下OER增強(qiáng)的主要貢獻(xiàn)者。我們在本工作中研究了Co作為活性位點(diǎn)。對于鐵磁(FM)催化劑,F(xiàn)M氧化物的軌道產(chǎn)生本質(zhì)簡并自旋極化金屬態(tài),基于原子間電子-電子排斥力的還原優(yōu)化波函數(shù)。

通過DFT計(jì)算探究了外加磁場下CoFe2O4的不同電子結(jié)構(gòu)(計(jì)算細(xì)節(jié)見補(bǔ)充資料)。從CoFe2O4的投影態(tài)密度(PDOS)(圖4a)可以看出,自旋對齊后,CoFe2O4的M-3d線和O-2p線有更多的重疊,這說明自旋對齊后CoFe2O4的3d-2p雜化更強(qiáng)58。與反平行耦合的CoFe2O4相比,自旋對齊的CoFe2O4在氧原子上的自旋密度更高(圖4b)。

計(jì)算結(jié)果表明,CoFe2O4中配體空穴的磁矩為0.059 μB,自旋對齊時(shí)為0.188 μB,表明CoFe2O4中存在FM配體空穴。FM配體孔洞的3d-2p雜化增加有利于自旋選擇電荷輸運(yùn),優(yōu)化了三相界面自旋電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。因此,鐵磁催化劑與吸附的氧(反應(yīng)物)之間的主導(dǎo)FM交換(圖4c和補(bǔ)充圖9)將以更小的電子-電子斥力發(fā)生,從而誘導(dǎo)自旋依賴電導(dǎo)率,降低了速率限制鍵能,使得第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移不再是RDS。我們進(jìn)一步制備了CoFe2O4的Pourbaix圖,如圖4d所示,OER條件下CoFe2O4的表面終止是氧終止。反應(yīng)開始于表面的配體氧和吸附的氧(OH -)之間,“第一步”是O* + OH -→*OOH + e -。

自旋相關(guān)的OER機(jī)制如圖4e所示。具有FM配體孔的fmcofe2o4會(huì)形成固定自旋方向的氧終端。第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移過程導(dǎo)致O(↓)?的產(chǎn)生,即第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟是自旋極化過程,形成三重態(tài)的中間O(↓)O(↓)H勢壘較低(補(bǔ)充圖10)。因此,三元態(tài)中間O(↓)O(↓)H種更傾向于生成三元態(tài)O2。

本文還對CoFe2O4(111)表面有和沒有自旋對齊的OER階的自由能進(jìn)行了DFT研究。需要注意的是,在這里,板坯模型的最頂層在計(jì)算中是完全放松的,因?yàn)橐粚臃潘赡P秃蛢蓪臃潘赡P拖嗖畈淮螅@在文獻(xiàn)中也可以找到。CoFe2O4的計(jì)算模型見補(bǔ)充圖14。選擇(111)表面是因?yàn)?a href="http://www.asorrir.com/tags/te/" target="_blank">TEM調(diào)查發(fā)現(xiàn)表面富含(111),OER后表面沒有明顯變化(補(bǔ)充圖11)。圖4f顯示了在1.23 V(相對于RHE)時(shí)產(chǎn)生三態(tài)氧的這兩條路徑的能量圖。

自旋對齊的活性位點(diǎn)與鐵磁配體空穴結(jié)合,在熱力學(xué)上更有利于OER,產(chǎn)生三重態(tài)氧的過電位比未自旋對齊的低390 mV。活性位點(diǎn)上原子間的協(xié)同對齊自旋對優(yōu)化自旋依賴性起著重要作用。



審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:Nat. Commun.:磁場下的自旋極化析氧反應(yīng)

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