近日,來自暨南大學和東莞理工學院的科研團隊取得重要突破,成功研發出一種柔性光電混合微光纖長周期光柵多模態傳感器,相關成果“Flexible Optoelectronic Hybrid Microfiber Long-period Grating Multimodal Sensor”發表于國際知名期刊《Advanced Science》。該研究的通信作者為暨南大學的Li-Peng Sun、Jie Li、Yi Zhang以及 Bai-Ou Guan。文章介紹了一種新型的柔性光電混合微光纖長周期光柵多模態傳感器,該傳感器集成了光學和電學兩種傳感機制,可同時監測生物力學信息和葡萄糖,為可穿戴傳感器的設計提供了新的思路,在糖尿病管理等領域具有潛在的應用價值。
圖1. LIG-mLPG柔性光電混合多模態傳感器示意圖。插圖:功能化LIG-mLPG用于監測動物和人體模型中汗液葡萄糖和物理量的示意圖。
1.研究背景:全球范圍內,高血糖已成為威脅人類生命健康的重要因素,它是導致死亡和殘疾的高危因素之一。隨著全球糖尿病患者數量呈上升趨勢,深入探究人體健康狀況,準確預測葡萄糖代謝紊亂并診斷糖尿病,已成為關乎人類健康的緊迫任務。糖尿病患者因胰島素失衡導致血糖濃度異常,這會引發一系列嚴重并發癥,如足部感染,嚴重時甚至可能導致截肢,還會對眼睛、腎臟、血管、心臟等重要器官造成損害。傳統的葡萄糖測量方法主要依賴侵入性的針刺采血檢測,這種方法不僅在檢測和評估之間存在時間延遲,給患者帶來心理負擔,而且難以在生理狀況突然變化時快速監測動態血糖水平。可穿戴生物傳感器的出現,為糖尿病的持續無創管理帶來了新的希望。這類傳感器利用間質液、汗液、唾液和眼淚等替代體液進行葡萄糖監測,通過對人體汗液、脈搏、運動行為等生化或物理變化進行現場樣本分析,能夠高效、便捷地監測慢性疾病,有助于評估佩戴者日常活動中的病理生理異常情況。近年來,可穿戴生物傳感器平臺不斷發展,功能逐漸向測量多種生化和物理健康參數轉變,以避免單一參數分析可能導致的誤診。然而,目前大多數生物標志物檢測研究存在問題,要么基于冗余的傳感陣列,不利于傳感器的集成和小型化;要么基于單一組分的多模態傳感器,由于單一機制下的信號相關性,往往需要復雜的算法進行解耦,以確保每個檢測量都能輸出可靠的數據。此外,在日常活動中同時監測心率、血壓等重要生物力學參數以及傷口愈合狀態,能夠全面評估人體健康狀況,為醫療決策提供有力支持。這促使了具有不同自解耦機制的混合多模態生物傳感器的發展,以優化對生化和物理參數的同時感知能力,有效減少信號干擾。但將多種傳感模式集成到一個可穿戴平臺,在傳感器集成以及不同制造技術的兼容性方面面臨挑戰,尤其是在處理復雜融合和跨模態精度的多元輸出數據時,增加了電子設備小型化的復雜性。因此,開發能夠構建高度集成的異構生物傳感設備的新方法,以實現準確的生化和物理監測至關重要。
圖2. a) 基于激光誘導石墨烯調制的微光纖長周期光柵(mLPG)概念圖;b) 頂部:LIG-mLPG的軸向結構圖;底部:LIG-mLPG的橫截面圖;c) 當光以諧振(相位匹配,左圖)和非諧振(非匹配,右圖)波長入射時,通過光柵區域傳播的光的模擬振幅分布的俯視圖;d) 當光以諧振(相位匹配,左圖)和非諧振(非匹配,右圖)波長入射時,通過光柵區域傳播的光的模擬振幅分布的側視圖;e) 在LIG-mLPG調制過程中,透射光譜隨調制周期數的變化;f) 光柵周期與諧振波長之間的關系;g) LIG-mLPG的實物圖。
2.LIG-mLPG的設計與制備:通過火焰刷技術拉制微光纖,將其封裝在PDMS中,再利用激光誘導PDMS形成LIG,LIG的圖案化結構對微光纖的消逝場進行周期性調制,從而制備出LIG-mLPG。這種方法避免了激光或電弧脈沖對微光纖的損傷,且LIG的調制效果受激光功率和掃描速度影響。
3.LIG-mLPG的表征:利用SEM、XPS、Raman光譜和FTIR光譜等對LIG進行表征,結果表明激光照射使PDMS的化學鍵斷裂重組形成石墨烯。Raman光譜顯示,激光功率影響石墨烯的質量,適當的激光功率和掃描速度有助于制備高質量的石墨烯。
圖3. a) 激光誘導石墨烯(LIG)的俯視圖掃描電子顯微鏡(SEM)圖像;b) LIG的橫截面SEM圖像;c) LIG橫截面的放大SEM圖像;d) 聚二甲基硅氧烷(PDMS,紅色曲線)和LIG(藍色曲線)的傅里葉變換紅外光譜(FTIR);e) 不同調制功率下LIG的拉曼光譜;f) 拉曼光譜中(I_D/I_G)(黑色)和(I_{2D}/I_G)(藍色)隨激光調制功率的變化情況;g) LIG的碳(C 1s)X射線光電子能譜(XPS);h) LIG的氧(O 1s)XPS;i) LIG的硅(Si 2p)XPS。
4.傳感器性能
壓力傳感性能:LIG-mLPG通過光學信號實現生物力學傳感,對壓力敏感,靈敏度為(2.06nm/kPa),檢測限為(0.008kPa),響應時間和恢復時間分別約為(2.8ms)和(15.5ms),穩定性良好。其對折射率的響應可通過界面修飾調節,未修飾時對生物標志物不敏感,適合作為生物力學敏感元件。
石墨烯電極的電學響應:LIG叉指電極通過電學信號實現生化傳感,結合GB水凝膠可構建應變不敏感的葡萄糖傳感器。GB水凝膠具有良好的導電性、生物相容性、粘彈性和自愈合性。該傳感器對葡萄糖檢測具有特異性,檢測限為(0.0246mM) ,且光柵光學信號對葡萄糖變化不敏感。
圖4. a) 施加2 mN應力階躍時,測量得到的微光纖長周期光柵(mLPG)的凹陷波長位移;b) 不同壓力水平下單個凹陷的透射光譜記錄;c) LIG - mLPG在不同壓力水平下波長位移的重復性;d) 測量得到的凹陷波長位移隨施加壓力的變化;e) LIG - mLPG在1 kPa壓力下的響應時間和恢復時間;f) LIG - mLPG在一個月內的穩定性;g) 親水處理前和h) 親水處理后,不同折射率下單個凹陷的透射光譜記錄;i) 親水處理前后,測量得到的凹陷波長位移隨折射率的變化。
5.LIG-mLPG傳感器在糖尿病傷口愈合檢測中的應用:將LIG-mLPG傳感器貼在糖尿病大鼠傷口處,可監測傷口硬度和葡萄糖水平變化。傷口硬度隨時間增加,傳感器光學信號變化與之相符;注射胰島素后,傷口滲出液中葡萄糖濃度下降,傳感器電學信號變化與血糖儀測量結果一致,同時還能捕獲呼吸信號。
6.人體健康實時多參數監測:將LIG-mLPG傳感器貼在人體不同部位,可分別監測脈搏和汗液葡萄糖信號,且兩種信號相互獨立。對不同志愿者的運動實驗表明,傳感器能有效監測運動過程中脈搏波和汗液葡萄糖水平的變化,為糖尿病患者的日常監測提供了重要依據。
圖5. a) 在20 kPa壓力范圍內,LIG電極(正負電極相連)的電流-電壓(I-V)特性;b) 在20 kPa壓力范圍內,GB水凝膠/LIG(叉指電極結構)的I-V特性;c) LIG正負連接模式與GB水凝膠/LIG在不同壓力下電阻變化的對比;d) GB水凝膠在不同剪切應變下儲能模量G′和損耗模量G″的變化;e) GB水凝膠在不同頻率下儲能模量G′和損耗模量G″的變化;f) 在大應變(50%)和小應變(0.5%)之間交替切換剪切應變進行的流變恢復測試;g) 摻雜葡萄糖氧化酶(GOx)的GB水凝膠在不同葡萄糖濃度(0 - 25 mM)下的電阻變化;h) 電阻隨不同葡萄糖濃度的變化;i) 對葡萄糖的特異性。
圖7. a) 運動時在胸部進行監測(無變形,僅有汗液);b) 靜止時在手腕處進行監測(無汗液,脈搏引起變形);c) 運動時手腕處脈搏波的變化;d) 運動過程中汗液中葡萄糖濃度的變化(藍色)以及使用商用血糖儀測量的血糖變化(紅色);e) 脈搏率隨時間的變化。
7. 研究結論:成功制備了一種可同時監測生物力學和葡萄糖的光電混合多模態可穿戴光纖傳感器。該傳感器集成度高、響應快、靈敏度高且穩定性好。未來可通過集成光學和電學信號讀出系統、優化LIG電學性能和開發更好的水凝膠等方式進一步改進。
該研究得到了國家自然科學基金、廣東省基礎與應用基礎研究基金等多個項目的支持。科研團隊表示,未來將進一步優化傳感器,通過集成光學和電學信號讀出系統、優化 LIG 的電學性能、開發更好的水凝膠等,提升傳感器的性能,為糖尿病管理和可穿戴醫療設備發展提供新的解決方案。
原文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/advs.202501352
審核編輯 黃宇
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