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賀泓院士團隊:Cu基小孔分子篩催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx

ExMh_zhishexues ? 來源:中國科學雜志社 ? 作者:中國科學雜志社 ? 2021-04-20 09:23 ? 次閱讀

近日,中國科學院生態環境研究中心賀泓院士團隊在《國家科學評論》(National Science Review, NSR)發表綜述文章,全面概述了Cu基小孔分子篩催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx(NH3-SCR)近十年的研究進展,包括反應機制、水熱老化失活機制、中毒機制及合成方法等,提出了高效穩定的分子篩SCR催化劑設計原則,并展望了Cu基小孔分子篩催化劑在柴油車尾氣NOx凈化方面的機遇與挑戰。

分子篩材料具備優異的擇型性、易調變性和穩定性,被廣泛應用于環境催化領域。尤其在近十年來,以Cu-SSZ-13為代表的Cu基小孔分子篩由于具有優異的NH3-SCR催化活性和水熱穩定性,被廣泛應用于NOx凈化。

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Cu-SSZ-13小孔分子篩在NH3-SCR反應中的組成-結構-活性(穩定性)關系 賀泓院士團隊在NH3-SCR催化劑的研發方面做了大量工作,并總結出了高效NH3-SCR催化劑的普適性設計原則:即高效NH3-SCR催化劑需要氧化還原位點和酸性位點的參與,且同種功能位點高度分散、不同功能位點緊密耦合、所有功能位點充分暴露。

該綜述指出,Cu基分子篩催化劑達到了以上設計原則的極限:銅離子在離子交換的分子篩中呈單原子分布,且在NH3-SCR反應中同時充當氧化還原位點和酸性位點,這實現了高度分散和緊密耦合的極限。此外,由于NH3的絡合效應,減弱了銅與分子篩骨架的相互作用,使銅氨絡合物在低溫下作為動態活性位點,形成局域均相反應,顯著增加了反應物和活性位點的有效碰撞概率。

Cu基小孔分子篩的特性與NH3-SCR催化劑設計原則的匹配性 作者根據SCR催化劑在實際應用中面臨的挑戰,對Cu-SSZ-13小孔分子篩催化劑的合成方法及其SCR反應機理、水熱老化失活、硫中毒及再生機制、抗中毒性能進行了詳細的總結;并基于Cu-SSZ-13小孔分子篩在NH3-SCR反應中表現出的擇型特性,總結了兼具高活性和穩定性的Cu基小孔分子篩的必要特征:

(1)8元環孔道結構;

(2)適宜的元素組成;

(3)較大的籠狀結構。

在此基礎上,作者還介紹了其他具有以上特征的Cu基小孔分子篩催化劑。其中Cu-AEI和Cu-LTA兩種小孔分子篩具有較Cu-SSZ-13(Cu-CHA)更高的水熱穩定性。 文章的最后,作者對未來Cu基小孔分子篩催化劑用于柴油機尾氣NOx凈化NH3-SCR反應所面臨的機遇與挑戰進行了總結。NH3-SCR催化劑的設計原則和我國環保標準的不斷加嚴為Cu基小孔分子篩的應用提供了重大機遇。但仍面臨一定挑戰,如:

抗化學中毒性能(如SO2、HCs、磷和堿金屬等);

NO和NO2共存時的反應機制仍需深入研究;

除CHA、LTA和AEI沸石以外,仍需開發具有適宜元素組成和孔結構的小孔沸石;

小孔沸石的綠色高效、環境友好合成方法。

編輯:jq

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原文標題:賀泓院士團隊NSR綜述:Cu基小孔分子篩催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx

文章出處:【微信號:zhishexueshuquan,微信公眾號:知社學術圈】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。

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