【引言】
發(fā)展低成本,資源友好型,高能量密度的正極材料越來(lái)越迫在眉睫,以此滿足對(duì)電能儲(chǔ)存的快速增長(zhǎng)的需求。在目前的鋰離子電池中,由于金屬的低成本和儲(chǔ)量高,基于錳的高容量正極材料將會(huì)特別有發(fā)展?jié)摿Γ⑶夷芴娲Y源稀缺且與安全問(wèn)題突出的鎳和鈷,同時(shí)Mn4+氧化態(tài)的穩(wěn)定性好,因此引起研究者廣泛關(guān)注。開(kāi)發(fā)基于其他氧化還原金屬的高容量正極材料可以通過(guò)交換兩個(gè)電子的過(guò)渡金屬,從而達(dá)到高容量的要求,如類似于NMC陰極中的Ni2+/Ni4+對(duì)。低成本和低毒性使Mn2+/Mn4+偶合對(duì)于要達(dá)到環(huán)境友好型的高性能鋰離子電池而言特別理想。
【成果簡(jiǎn)介】
加州大學(xué)伯克利分校 Jinhyuk Lee和Gerbrand Ceder(共同通訊作者)課題組在Nature 上發(fā)表了題為“Reversible Mn2+/Mn4+ double redox in lithium-excess cathode materials” 的文章。研究團(tuán)隊(duì)提供了一種結(jié)合高價(jià)陽(yáng)離子和在無(wú)序 - 巖鹽結(jié)構(gòu)中部分氟取代氧以將可逆的Mn2+/Mn4+雙氧化還原偶合入鋰過(guò)量正極材料的策略。生產(chǎn)的富鋰正極具有高容量(> 300 mAh g-1)和高能量密度(約1,000 Wh kg-1)。由于錳的容量很高,只需要少量的氧化還原即可提供超過(guò)300 mAh g-1的總?cè)萘浚瑥亩鴾p輕氧化還原相關(guān)的問(wèn)題。Mn2+/Mn4+氧化還原的使用降低了氧的氧化還原活性,從而穩(wěn)定了材料狀態(tài)為高級(jí)鋰離子電池高性能富錳正極的設(shè)計(jì)開(kāi)辟了新的機(jī)遇。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1 Li2Mn2/3Nb1/3O2F的設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)表征。
圖2 Li2Mn2/3Nb1/3O2F的電化學(xué)性能。
圖3 Li2Mn2/3Nb1/3O2F的反應(yīng)機(jī)理。
圖4 Li2Mn2/3Nb1/3O2F氧化還原機(jī)理的相關(guān)計(jì)算。
圖5 Li2Mn1/2Ti1/2O2F的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)性能。
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