摘要腔量子電動(dòng)力學(xué)是在單量子層次上研究光和物質(zhì)相互作用，在光和原子的強(qiáng)弱耦合、量子相干以及量子信息等方面取得了巨大的成功。通過(guò)局域場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)，微納光子結(jié)構(gòu)可以極大地提高光和量子體系的耦合強(qiáng)度，給傳統(tǒng)腔量子電動(dòng)力學(xué)帶來(lái)了新的研究機(jī)遇。文章綜述了微納尺度腔量子電動(dòng)力學(xué)的基本原理、重要進(jìn)展以及可能的應(yīng)用，特別是在基于金屬微納結(jié)構(gòu)的復(fù)合體系中的量子光學(xué)效應(yīng)。這些研究工作不但豐富了光和物質(zhì)相互作用的內(nèi)容，還將為芯片上量子信息過(guò)程及其可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)提供一定的基礎(chǔ)。

1 引言

腔量子電動(dòng)力學(xué)(cavity quantum electrodynamics，CQED)是研究單量子層次上的光和物質(zhì)相互作用，是指受限空間內(nèi)量子體系(原子、分子、量子點(diǎn)、電子空穴對(duì)、氮空位中心等激子)與量子化光場(chǎng)(光子)之間的相互耦合作用[1，2]。繼量子力學(xué)在1900—1930 年建立以來(lái)，經(jīng)過(guò)幾十年的努力，法國(guó)Serge Haroche 等人終于在1996 年第一次在光學(xué)腔中目擊到單個(gè)二能級(jí)原子和單個(gè)光子相互作用的演化過(guò)程，觀察到了拉比振蕩等典型的量子現(xiàn)象[3]，從而和美國(guó)David J. Wineland 共同獲得了2012年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)(圖1)。

圖1 2012 年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)得主之一：法國(guó)的Serge Haroche，以及他們用于實(shí)現(xiàn)單個(gè)二能級(jí)原子和單光子相互作用的實(shí)驗(yàn)裝置圖[3]

傳統(tǒng)的腔一般幾百微米，量子體系和腔中的光學(xué)模式之間不斷地進(jìn)行能量交換(耦合系數(shù)用g表示)，同時(shí)，量子體系和腔模自身都有光子損耗(損耗率分別用γ 和κ 表示)。當(dāng)g ?(κ，γ) 時(shí)，量子體系和光子之間的能量交換率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于體系的損耗，即激子和光子間還未來(lái)得及交換能量，光子就損耗掉了，屬于弱耦合區(qū)域。此時(shí)腔模不占優(yōu)勢(shì)，和腔模以外的其他模式作用相同，所以這些模式的存在只能改變量子體系的自發(fā)輻射速率，這就是著名的珀塞爾效應(yīng)[4]，自發(fā)輻射的改變率就是珀塞爾系數(shù)( F＝γ/γ0，其中γ0 是量子體系在真空中的自發(fā)輻射速率)。相反，當(dāng)g ?(κ，γ)時(shí)，量子體系和光子之間能量交換率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于光子的損耗率，即在光子損耗掉之前，可以和原子進(jìn)行數(shù)次的能量交換，這是一種單量子之間的可逆交換，伴隨著真空拉比劈裂等過(guò)程，這就是強(qiáng)耦合區(qū)域。除此之外，在腔中還可以實(shí)現(xiàn)各種各樣的量子干涉過(guò)程，如粒子布局?jǐn)?shù)的崩塌和復(fù)蘇、共振熒光、Mollow吸收、電磁感應(yīng)透明等[5，6]。

2001 年，四位量子信息和量子光學(xué)研究領(lǐng)域的專(zhuān)家在Nature 上發(fā)文[7]，提出一種利用原子系綜(多個(gè)原子組成的體系)作為光子與存儲(chǔ)器之間的量子接口，通過(guò)與光子相互作用記錄光子信息，從而在長(zhǎng)損耗信道中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的量子通信的方案，也就是著名的以他們姓名的第一個(gè)字母命名的DLCZ方案，并指出“該方案涉及對(duì)原子系綜、分束器和高效的單光子探測(cè)器的激光操控，因此和目前(量子信息方面)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)是可兼容的”。而受限的空間(即腔)可以提供較小的光學(xué)模式體積V 和較大的品質(zhì)因子Q，使得量子體系和光子之間相互作用大大增強(qiáng)。因此，隨后腔量子電動(dòng)力學(xué)的基本原理被廣泛地應(yīng)用在量子信息的研究中，如在量子糾纏、存貯和量子態(tài)轉(zhuǎn)移和操控等方面[8，9]。

在量子體系和腔的強(qiáng)弱耦合中，珀塞爾系數(shù)F 正比于Q/√V ，而耦合系數(shù)g 正比于Q/ V ，其中Q反比于腔模的損耗率κ ( κ ∝1/Q，通常用腔膜吸收譜的線寬表示)，所以后來(lái)人們努力的方向就集中在如何增大Q并減少V 的方面。近年來(lái)，隨著微納制備技術(shù)的提高，各種各樣的微納光子結(jié)構(gòu)在實(shí)驗(yàn)上得以實(shí)現(xiàn)，并且，在微納結(jié)構(gòu)中存在比傳統(tǒng)法布里—珀羅(FP)腔更加局域的光場(chǎng)模式。如果把量子體系放在這些微納光子結(jié)構(gòu)內(nèi)部或附近，通過(guò)精心的光學(xué)模式設(shè)計(jì)，可以實(shí)現(xiàn)光子和激子在微納尺度上的強(qiáng)弱耦合過(guò)程。

回音壁模式是在介質(zhì)中通過(guò)全反射形成的一種環(huán)形的光學(xué)模式，通常可以在介質(zhì)微球、微盤(pán)或微環(huán)中得到。相比于普通的FP腔，回音壁腔具有超高的品質(zhì)因子Q[10-12]。例如，2006 年實(shí)現(xiàn)的回音壁微腔(圖2(a))，直徑在幾十微米量級(jí)，而它的品質(zhì)因子Q卻可達(dá)108 量級(jí)，極大地增強(qiáng)了光和量子體系的相互作用，實(shí)現(xiàn)了NV色心(氮空位中心)和回音壁模式之間的強(qiáng)耦合效應(yīng)[13]。EliYablonovitch 和Sajeev John 在1987 年分別提出了波長(zhǎng)量級(jí)周期排列的光子結(jié)構(gòu)，也就是光子晶體，可以產(chǎn)生很強(qiáng)的光子局域或禁帶效應(yīng)，并指出在光子禁帶中原子的自發(fā)輻射受到抑制[14，15]。隨后，人們?cè)诠庾泳w中引入各種缺陷(如點(diǎn)缺陷、線缺陷等)，從而制成光子晶體微腔(圖2(b))。在這種腔中，缺陷周?chē)纬晒鈭?chǎng)局域，典型的品質(zhì)因子Q在105—107量級(jí)，光學(xué)模式體積V 在波長(zhǎng)的三次方量級(jí)[10，16—18]，能夠顯著增強(qiáng)光子和激子的耦合，從而得到了自發(fā)輻射增強(qiáng)、真空拉比劈裂等量子現(xiàn)象[16，19，20]。為了進(jìn)一步減小光學(xué)模式體積，人們又提出了用能夠支撐表面等離激元模式的微納金屬結(jié)構(gòu)去實(shí)現(xiàn)強(qiáng)弱耦合[21—28]。表面等離激元是由金屬的電子集體振蕩引起的，伴隨著近場(chǎng)增強(qiáng)；如果將量子體系放在表面等離激元結(jié)構(gòu)的近場(chǎng)區(qū)域，表面等離激元結(jié)構(gòu)就充當(dāng)了光學(xué)腔的作用，此時(shí)，光學(xué)模式體積V 可以被壓縮在亞波長(zhǎng)的尺度。但是由于金屬中自由電子和原子實(shí)的不斷碰撞，這種金屬微納結(jié)構(gòu)的內(nèi)稟損耗比較大，即Q因子比較小。為了克服這個(gè)缺點(diǎn)，近年來(lái)，復(fù)合的表面等離激元結(jié)構(gòu)(圖2(c))成為腔量子電動(dòng)力學(xué)的研究熱點(diǎn)，如納米顆粒與金屬薄膜[29， 30]的復(fù)合結(jié)構(gòu)、金納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu)[31]、金屬納米顆粒與介質(zhì)材料的復(fù)合結(jié)構(gòu)[32]等。在這種復(fù)合結(jié)構(gòu)中，間隙表面等離激元被激發(fā)，腔膜被壓縮在只有幾納米到十幾納米的間隙中，光學(xué)模式體積極大縮小，另外和介質(zhì)材料的復(fù)合也可以使得腔模的損耗降低。

圖2 (a)回音壁模式微腔[17]；(b)光子晶體微腔[20]；(c)復(fù)合表面等離激元結(jié)構(gòu)及其間隙表面等離激元模式[29]

目前，隨著納米制備技術(shù)的蓬勃發(fā)展，器件的小型化和集成化成為不可替代的發(fā)展趨勢(shì)。由于光限制能力強(qiáng)，各種各樣的微納光子結(jié)構(gòu)和低維光子材料被廣泛研究，用于光譜學(xué)、量子光學(xué)與量子信息、非線性光學(xué)、太陽(yáng)能電池、光電集成等多個(gè)領(lǐng)域。尤其在和量子結(jié)合的體系中，如2011 年Zubin Jacob 和Vladimir M. Shalaev 在Science 上發(fā)文[33]，指出由于表面等離激元的波粒二象性，它們?cè)谇涣孔与妱?dòng)力學(xué)和量子信息等方面都有很大優(yōu)勢(shì)。同年，Oliver Benson 在Nature的綜述文獻(xiàn)中[34]指出微納光子結(jié)構(gòu)和量子體系的結(jié)合能夠帶來(lái)比單種光子結(jié)構(gòu)更多的優(yōu)勢(shì)，典型的如微納腔和量子體系結(jié)合，就會(huì)在微納尺度上實(shí)現(xiàn)各種基本量子現(xiàn)象或功能，如自發(fā)輻射抑制或增強(qiáng)、光子和激子可逆相互作用、量子非線性效應(yīng)等，對(duì)于微納光芯片和光回路中的量子光源、量子糾纏和量子邏輯門(mén)設(shè)計(jì)有基礎(chǔ)研究的意義。2013 年，M. S. Tame 等在Nature Physics 上以“量子表面等離激元”為題[35]，綜述了金屬微納結(jié)構(gòu)中表面等離激元的量子化、單粒子性、增強(qiáng)和傳導(dǎo)單光子源的機(jī)制和強(qiáng)耦合的可能性等。

從上面可以看到，通過(guò)微納光子結(jié)構(gòu)和量子體系的結(jié)合，在單量子層次上研究光子、激子和聲子相互作用是實(shí)現(xiàn)芯片上量子信息過(guò)程及其可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)的重要基礎(chǔ)。接下來(lái)，將綜述在微納光子結(jié)構(gòu)中光子和激子的強(qiáng)弱耦合以及量子干涉的發(fā)展?fàn)顩r，并著重介紹我們組的工作，最后給出總結(jié)和展望。

2 微納尺度上光子和激子的弱耦合效應(yīng)

在g ?(κ，γ) 的弱耦合區(qū)域，量子體系的自發(fā)輻射速率受到周?chē)姶艌?chǎng)模式的調(diào)制，并且，單個(gè)量子體系放在微納結(jié)構(gòu)的近場(chǎng)區(qū)域，發(fā)射出的光子擁有單光子的特征，大量有方向性的單光子在單光子源和片上器件的制備中有著重要應(yīng)用[36]。雖然光子晶體微腔和回音壁微腔對(duì)量子體系輻射速率有很大的增強(qiáng)[10，37—42]，而具有亞波長(zhǎng)尺度光場(chǎng)局域能力的表面等離激元納腔在自發(fā)輻射增強(qiáng)上表現(xiàn)的更加優(yōu)異[21—23]。M. Pelton 在2015 年的Nature Photonics 的綜述文獻(xiàn)中詳細(xì)地說(shuō)明了在表面等離激元顆粒對(duì)量子體系的自發(fā)輻射受到的影響[43]。基于微納金屬結(jié)構(gòu)的間隙表面等離激元，場(chǎng)分布更加局域，珀塞爾系數(shù)通常可以達(dá)到成千上萬(wàn)倍[29—31，44，45]，因此近年來(lái)被廣泛應(yīng)用于微納尺度的自發(fā)輻射調(diào)控。另外，精心設(shè)計(jì)的金屬微納結(jié)構(gòu)可以在量子體系周?chē)a(chǎn)生各向異性的珀塞爾系數(shù)環(huán)境，被用來(lái)控制自發(fā)輻射譜線的線寬[46，47]等。金屬微納結(jié)構(gòu)在調(diào)控自發(fā)輻射速率的同時(shí)，還可以調(diào)控量子體系的輻射方向[48，49]，常被用作納米光學(xué)天線等。

在表面等離激元結(jié)構(gòu)中，金屬納米顆粒可以支持亞波長(zhǎng)尺度的局域模式，存在著巨大的近場(chǎng)增益或電磁場(chǎng)“熱點(diǎn)”，但是卻很難收集產(chǎn)生的單光子[21—23]；而束縛在金屬和介質(zhì)界面的倏逝波，是傳播的模式，它雖然可以傳導(dǎo)光子，但是珀塞爾系數(shù)又相對(duì)較低[36， 50]。為了克服這些困難，我們提出了既能高效產(chǎn)生又能高效收集的間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)[30， 51—53]。不同于傳統(tǒng)的腔模，在這種復(fù)合結(jié)構(gòu)中，因?yàn)楸砻娴入x激元模式存在損耗并且具有開(kāi)放性，單量子體系的自發(fā)輻射一般可分為三個(gè)通道：與傳播表面等離激元耦合的表面等離激元通道(速率為γSPP )，遠(yuǎn)場(chǎng)輻射通道(速率為γr )，以及由于金屬損耗導(dǎo)致的非輻射通道(速率為γnr )。量子體系總的自發(fā)輻射速率為三者之和，即γtotal = γSPP + γr + γnr[30，51—53]。

下面介紹幾個(gè)具體結(jié)構(gòu)。由于金屬的內(nèi)稟損耗無(wú)法解決，表面等離激元模式在金屬界面?zhèn)鬏斁嚯x比較短，通常在百微米量級(jí)，通過(guò)設(shè)計(jì)間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)并與波矢匹配光纖結(jié)合，2015年我們提出了有效的單光子發(fā)射和納米尺度一維低損傳導(dǎo)[30]。在表面等離激元通道中傳播的光子可以耦合進(jìn)入光纖，從而在光纖中低損耗地傳輸，解決了金屬薄膜中光子傳播距離有限的問(wèn)題。在如圖3 所示的結(jié)構(gòu)中，通過(guò)光學(xué)模式設(shè)計(jì)，最后發(fā)射體總的自發(fā)輻射速率可達(dá)5000γ0 ，而沿表面等離激元通道的光子衰減速率也可達(dá)1500γ0 ，兩者均是只有金屬納米膜時(shí)的幾十倍。特別指出，加了波矢匹配的光纖后，最終的單光子導(dǎo)出率在290—770 γ0 之間。擁有如此高發(fā)射率和收集率的納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，為實(shí)現(xiàn)芯片亮單光子源提供了重要的理論基礎(chǔ)。

圖3 (a)復(fù)合的銀納米棒—金納米薄膜間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)：一個(gè)半徑為20 nm長(zhǎng)度為a 的銀納米棒和一個(gè)52 nm厚的金納米薄膜復(fù)合在一起形成間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)，中間的間隙寬10 nm。在納米間隙中的電場(chǎng)“熱點(diǎn)”中，加入一個(gè)沿z 軸偏振、工作波長(zhǎng)為680 nm的量子發(fā)射體，一個(gè)模式匹配的介質(zhì)光纖放置在納米薄膜的上方[30]；(b)量子發(fā)射體沿不同自發(fā)輻射通道的珀塞爾系數(shù)[30]

光子結(jié)構(gòu)一旦被制備出來(lái)，自發(fā)輻射的性質(zhì)將不能被改變。為了實(shí)現(xiàn)主動(dòng)調(diào)控，我們將折射率隨光軸變化的液晶材料引入到表面等離激元結(jié)構(gòu)中。先是在液晶—金屬—低折射率超材料的三明治平板結(jié)構(gòu)中，通過(guò)外加方式調(diào)節(jié)液晶的光軸，從而得到主動(dòng)調(diào)控的表面等離激元模式，可以實(shí)現(xiàn)2.5 倍的珀塞爾系數(shù)調(diào)控范圍[51]。然后，我們又加入了金屬納米棒到這個(gè)結(jié)構(gòu)中，設(shè)計(jì)了可調(diào)諧的間隙表面等離激元模式(圖4(a))，使得“熱點(diǎn)”處的量子發(fā)射體的珀塞爾系數(shù)從103變化到8750，開(kāi)關(guān)比達(dá)到了85，實(shí)現(xiàn)了單個(gè)量子體系的自發(fā)輻射開(kāi)關(guān)[52]，利用液晶材料的超快響應(yīng)特性，可以在10 ns 之內(nèi)，完成10 倍對(duì)比度的開(kāi)關(guān)效應(yīng)。進(jìn)一步地，我們還設(shè)計(jì)了對(duì)稱(chēng)的方形介質(zhì)波導(dǎo)光纖，使光子的收集效率超過(guò)了40%[52]。另外，我們還提出了使用納米線上的倏逝波模式來(lái)形成間隙表面等離激元并完成一維的光子收集和傳輸[53]，如圖4(b)所示。在復(fù)合的銀納米線和銀納米棒結(jié)構(gòu)中，珀塞爾系數(shù)可以達(dá)到14208，其中沿銀納米線傳播的部分可達(dá)39.3%，輻射光子在納米線中的傳播距離大于25 μm。如果將銀納米線換成介質(zhì)納米線，珀塞爾系數(shù)可達(dá)3142 并且53%的輻射光子可以通過(guò)介質(zhì)納米線進(jìn)行低損耗的傳輸。這些結(jié)構(gòu)以及新的增大珀塞爾效應(yīng)的機(jī)制，結(jié)合了大的自發(fā)輻射增強(qiáng)、可調(diào)諧、有效的納米尺度的光子收集和傳輸?shù)葍?yōu)點(diǎn)，將會(huì)對(duì)芯片上的超亮單光子源和納米激光有重要影響。

圖4 (a)液晶控制下可調(diào)諧的間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)[52]；(b)銀納米線/介質(zhì)納米線和銀納米棒的復(fù)合結(jié)構(gòu)[53]

3 微納尺度上光子和激子的強(qiáng)耦合效應(yīng)

腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)產(chǎn)生的一些量子資源，如量子糾纏等，一般發(fā)生在g ?(κ，γ) 的強(qiáng)耦合區(qū)域。2004 年， J. P. Reithmaier 等和T. Yoshie 等分別在光子晶體微腔中實(shí)現(xiàn)了光子與單個(gè)量子點(diǎn)的強(qiáng)耦合[54，55]。隨后兩年，研究者們又在各種回音壁模式微腔中實(shí)現(xiàn)了光子和不同量子體系的強(qiáng)耦合[56-58]。為了芯片集成以及可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)的需要，表面等離激元納腔成為更好的選擇。不同于傳統(tǒng)的腔模，表面等離激元腔模的特點(diǎn)是場(chǎng)局域強(qiáng)但是對(duì)量子體系放置的位置敏感(即把量子體系放在金屬結(jié)構(gòu)旁邊不同的位置，g 因子變化很大)、有損耗( κ 很大)并且整個(gè)模式是開(kāi)放的(不同于傳統(tǒng)腔模的相對(duì)封閉性)。如果沒(méi)有經(jīng)過(guò)精心的光學(xué)模式設(shè)計(jì)，在通常的表面等離激元結(jié)構(gòu)中，γ < g < κ ，即形成壞腔，但是在這個(gè)區(qū)域仍然可以發(fā)生很多有趣的量子干涉現(xiàn)象[59-61]，如Fano 線型、金屬球協(xié)助下的無(wú)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)增益和納米尺度上的光子統(tǒng)計(jì)調(diào)控等，將在下一節(jié)詳述。雖然之前有工作研究過(guò)表面等離激元結(jié)構(gòu)和多個(gè)分子、量子點(diǎn)等之間的強(qiáng)耦合[24-26](這是因?yàn)槎鄠€(gè)量子體系的等效偶極矩更大，增大了強(qiáng)耦合的可能性)，但是由于金屬結(jié)構(gòu)的內(nèi)稟損耗以及微納結(jié)構(gòu)的低收集和傳導(dǎo)效率，使得單個(gè)表面等離激元結(jié)構(gòu)和單個(gè)量子體系的強(qiáng)耦合很少實(shí)現(xiàn)。從制備的角度看，微納光子結(jié)構(gòu)在10 nm 尺度是可控的，多種微納光子結(jié)構(gòu)被制備出來(lái)，不但模式繁多，而且不同結(jié)構(gòu)間存在著模式耦合或疊加，為光學(xué)模式設(shè)計(jì)提供了很大的空間，從而可以實(shí)現(xiàn)光子和激子的強(qiáng)耦合。例如，在2016 和2017 年，英國(guó)劍橋大學(xué)J. J. Baumberg 小組[27]和中山大學(xué)王雪華小組[28]，利用具有超小模式體積的間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)，分別實(shí)現(xiàn)了室溫下的單分子層次上的光子和激子強(qiáng)耦合。

倏逝電磁波廣泛存在于金屬納米線、介質(zhì)納米光纖、金屬板、金屬薄膜等多種光子學(xué)結(jié)構(gòu)中[62-64]。一般情況下，這些倏逝波模式被當(dāng)作腔模來(lái)處理[36，65，66]，而不是作為強(qiáng)耦合發(fā)生時(shí)的電磁真空背景。在間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)中(圖5)，我們發(fā)現(xiàn)，當(dāng)量子體系和倏逝波的耦合強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于它和納米棒上的局域共振模式時(shí)，倏逝波的作用就和納米棒周?chē)钠矫娌Ｊ筋?lèi)似，可以當(dāng)作電磁真空背景來(lái)處理。基于此，我們提出了倏逝電磁真空的概念，然后利用倏逝真空去增強(qiáng)腔模和量子體系的耦合因子g，并在多種間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)中達(dá)到了強(qiáng)耦合，同時(shí)可以用倏逝波模式進(jìn)行高效的熒光收集[32，67，68]。

圖5 一維倏逝電磁真空中的腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)：銀納米腔放置在金屬或介質(zhì)納米線的上方，間隔2 nm，單偶極子放置在間隙中的“熱點(diǎn)”處，工作波長(zhǎng)為780 nm。右上方是有無(wú)納米線時(shí)銀納米腔周?chē)碾妶?chǎng)分布，下方的電場(chǎng)分布是銀納米線上的一維倏逝波模式[67]

我們首先提出了一種納米尺度上的腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)，包含量子體系和共振的銀納米腔，整個(gè)系統(tǒng)處于一維金屬納米線或介質(zhì)納米線的倏逝波環(huán)境中[67]，如圖5 所示。通過(guò)精心的模式設(shè)計(jì)，相比于自由電磁真空背景，在倏逝電磁真空的作用下納米間隙中的元激發(fā)電場(chǎng)值E 將大大增加，從而增強(qiáng)銀納米腔和量子體系的耦合因子g。在銀納米線提供倏逝電磁真空背景中，g 因子可以達(dá)到4.2 倍的增強(qiáng)，同時(shí)量子體系的熒光光譜上出現(xiàn)了拉比劈裂。同時(shí)，通過(guò)金屬或者介質(zhì)納米線上的倏逝波模式收集熒光光子，收集率可達(dá)12%—47%。進(jìn)一步地，我們又將這個(gè)系統(tǒng)放在由金屬薄膜所支撐的二維倏逝真空環(huán)境中[68]。通過(guò)增加倏逝深度，間隙表面等離激元的“熱點(diǎn)”強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng)，隨之量子體系和光子的耦合系數(shù)也會(huì)極大增加。另外，通過(guò)改變金屬納米微腔的大小、微腔和銀板之間的距離以及將金屬納米棒換成錐型或者雙錐型，耦合系數(shù)會(huì)進(jìn)一步提高。最后，為了減少金屬納腔的固有損耗，在低損耗情況下得到強(qiáng)耦合，我們將回音壁模式和倏逝波模式結(jié)合，設(shè)計(jì)了一種介質(zhì)納米圓環(huán)—納米線的復(fù)合結(jié)構(gòu)[32]。在介質(zhì)微米圓環(huán)和介質(zhì)納米線的幾納米間隙中，耦合系數(shù)g 增強(qiáng)了數(shù)倍，而腔損耗κ 和原子損耗γ 小于g，達(dá)到了強(qiáng)耦合。

由此可見(jiàn)，倏逝電磁真空的構(gòu)造不僅可以增強(qiáng)量子體系與表面等離激元結(jié)構(gòu)的耦合強(qiáng)度，同時(shí)還能利用倏逝波進(jìn)行高效的熒光收集，為實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)單個(gè)微納結(jié)構(gòu)和單個(gè)量子體系的強(qiáng)耦合提供了理論指導(dǎo)。此外，亞波長(zhǎng)尺度的強(qiáng)耦合作用可以實(shí)現(xiàn)量子態(tài)操控、量子糾纏、量子可逆相互作用等[8，9]，在芯片上的量子信息過(guò)程及其可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)中有潛在的應(yīng)用。這種電磁真空的構(gòu)造還可以延伸到光子晶體、超材料等更多的微納光子材料中，進(jìn)一步在微納尺度上研究光和物質(zhì)相互作用。

4 微納尺度上的量子干涉

在弱耦合部分我們提到，精心設(shè)計(jì)的金屬微納結(jié)構(gòu)可以產(chǎn)生各向異性的珀塞爾系數(shù)環(huán)境，這是由于納米金屬結(jié)構(gòu)電場(chǎng)增益或模式態(tài)密度的各向異性，對(duì)量子體系不同偏振的躍遷通道的光子輻射產(chǎn)生不同的作用，導(dǎo)致珀塞爾系數(shù)呈現(xiàn)出各向異性(即不同偏振方向的偶極子珀塞爾系數(shù)不同)。這種各向異性可以影響量子體系的干涉效應(yīng)。放置在表面等離激元結(jié)構(gòu)附近的量子體系的布居數(shù)和能級(jí)弛豫速率受到調(diào)節(jié)，從而可以控制其輻射光譜[69]，還可以得到方向性的高效單光子產(chǎn)生[70，71]。通過(guò)構(gòu)造各向異性珀塞爾系數(shù)環(huán)境，我們研究了二能級(jí)原子的共振熒光[72]、四能級(jí)原子的自發(fā)輻射譜線線寬變窄[47]和電磁感應(yīng)透明的譜線線寬調(diào)節(jié)[46]以及克爾非線性增強(qiáng)和四波混頻調(diào)控[73]等量子光學(xué)線性和非線性效應(yīng)。

我們首先研究了表面等離激元的近場(chǎng)增益和各項(xiàng)異性珀塞爾系數(shù)下的二能級(jí)分子體系的共振熒光譜[72]。通過(guò)近場(chǎng)增益和珀塞爾系數(shù)間的微妙平衡，我們演示了分子熒光的三峰結(jié)構(gòu)和光子反聚束效應(yīng)。在精心設(shè)計(jì)的表面等離激元結(jié)構(gòu)和分子躍遷通道共振匹配的前提下，熒光分子放置的區(qū)域需同時(shí)滿足在金屬結(jié)構(gòu)的近場(chǎng)和有小的珀塞爾系數(shù)修正。我們利用這種共振的表面等離激元納米天線，首次實(shí)現(xiàn)了二能級(jí)的量子光學(xué)效應(yīng)，并闡述了在納米尺度上的量子拍頻、自發(fā)輻射相消和雙光子關(guān)聯(lián)的拉比振蕩等[74]。

然后，我們提出在各向異性珀塞爾系數(shù)環(huán)境下調(diào)控四能級(jí)原子的輻射線寬的理論機(jī)制，并利用多種表面等離激元結(jié)構(gòu)來(lái)驗(yàn)證這種機(jī)制，得到不同的自發(fā)輻射譜線寬的調(diào)節(jié)效果，如原子的自發(fā)輻射譜線線寬在靠近金屬納米線時(shí)迅速變窄、在周期性納米金屬結(jié)構(gòu)中的“脈動(dòng)”現(xiàn)象(圖6)，以及在經(jīng)過(guò)特殊設(shè)計(jì)的金屬微納結(jié)構(gòu)附近的譜線線寬劇烈變化等[47]。我們還研究了這種四能級(jí)體系中的電磁感應(yīng)透明[46]現(xiàn)象，發(fā)現(xiàn)其具有雙透明點(diǎn)、偏振依賴(lài)、線寬可調(diào)的性質(zhì)，并把這些性質(zhì)在精心設(shè)計(jì)的表面等離激元結(jié)構(gòu)中演示出來(lái)。在以上量子線性光學(xué)效應(yīng)的基礎(chǔ)上，我們繼續(xù)研究了基于表面等離激元微納結(jié)構(gòu)的量子非線性光學(xué)效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)具有較大各向異性珀塞爾系數(shù)的金屬微納結(jié)構(gòu)可以有效地調(diào)控此四能級(jí)體系的非線性克爾效應(yīng)和四波混頻[73]。

圖6 表面等離激元周期性結(jié)構(gòu)在納米尺度上對(duì)原子自發(fā)輻射光譜線寬的周期性調(diào)制[47]

這些理論工作架起了量子光學(xué)和表面等離激元光學(xué)之間的橋梁[46，47，72—74]。相比于傳統(tǒng)腔量子電動(dòng)力學(xué)，表面等離激元激發(fā)及其導(dǎo)致的各向異性珀塞爾效應(yīng)可以在寬頻范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)，原理上不需要波矢匹配，便于實(shí)驗(yàn)上實(shí)施量子體系的自發(fā)輻射和量子相干，實(shí)現(xiàn)單光子到單表面等離激元的高效耦合[70，75—79]，并有助于在弱光條件下開(kāi)展非線性光學(xué)的研究[80—83]。得益于迅速發(fā)展的納米加工技術(shù)，這些結(jié)果使得表面等離激元納米結(jié)構(gòu)在實(shí)現(xiàn)超緊湊有源量子器件中有著不可替代的作用。

上述量子干涉的討論中，都是納米結(jié)構(gòu)通過(guò)其光學(xué)模式而對(duì)量子體系產(chǎn)生影響。本質(zhì)上說(shuō)，光學(xué)模式和量子體系之間沒(méi)有產(chǎn)生交互作用，在腔量子電動(dòng)力學(xué)的原理中是屬于弱耦合區(qū)域。而下面的討論則是在中等耦合區(qū)域，量子體系和納米顆粒之間的耦合系數(shù)滿足γ < g < κ 。此時(shí)金屬納米顆粒較小，外光場(chǎng)下誘導(dǎo)的電偶極子大小可與其近場(chǎng)區(qū)域的量子體系的電偶極子比擬，兩者之間的相互作用對(duì)量子體系有很強(qiáng)的反饋，即量子體系激發(fā)納米顆粒的模式，同時(shí)又被這些模式反作用，最終達(dá)到穩(wěn)態(tài)。

下面，我們首先建立量子發(fā)射體和表面等離激元的雜化體系(圖7)。這里，量子發(fā)射體為Λ型三能級(jí)結(jié)構(gòu)，其中只有|2> ? |3> 躍遷通道與金屬小球的模式共振，另外一個(gè)通道則遠(yuǎn)離金屬納米顆粒的共振。30 nm 內(nèi)的金屬球納米顆粒中存在著多種表面等離激元模式，一種是亮表面等離激元模式，可以向遠(yuǎn)場(chǎng)輻射能量，其他的則是無(wú)輻射的暗表面等離激元模式[84]。由于暗表面等離激元和量子發(fā)射體之間的反饋效應(yīng)，雜化體系支持一種無(wú)布居數(shù)反轉(zhuǎn)增益效應(yīng)[59]。其次，考慮另外一個(gè)躍遷通道和小球的模式耦合，我們提出了一種表面等離激元輔助的干涉效應(yīng)，并能基于此調(diào)控體系吸收譜線型[60]。最后，利用雜化體系光學(xué)模式的開(kāi)放性導(dǎo)致的干涉和多模耦合效應(yīng)，我們提出雜化體系可以不達(dá)到強(qiáng)耦合就能實(shí)現(xiàn)的光子統(tǒng)計(jì)調(diào)控[61]。這些研究結(jié)果揭示該雜化體系有可能用于傳感、量子態(tài)制備、光子統(tǒng)計(jì)、量子邏輯器件和帶通濾波器等方面，相比于單個(gè)子單元具有更豐富的性質(zhì)和功能，為超緊湊和小型化器件的發(fā)展需求提供支持。

圖7 具有Λ 型三能級(jí)結(jié)構(gòu)的量子發(fā)射體和金屬小球的雜化體系，用兩束入射光驅(qū)動(dòng)整個(gè)體系[59]

5 總結(jié)和展望

綜上所述，通過(guò)將腔量子電動(dòng)力學(xué)的基本原理用于微納光子結(jié)構(gòu)，可以形成多種微納光學(xué)腔，實(shí)現(xiàn)了微納尺度上自發(fā)輻射增強(qiáng)、光子和激子的可逆相互作用以及多種量子干涉效應(yīng)等。這些研究工作在芯片上量子光源、量子態(tài)操控以及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)方面有潛在的應(yīng)用。然而，和傳統(tǒng)的量子光學(xué)類(lèi)似，原理性的理論多，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證少，如何在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)這些微納尺度腔量子電動(dòng)力學(xué)基本原理，是將來(lái)研究者們的任務(wù)之一。另外，最近幾年發(fā)展起來(lái)的拓?fù)涔庾訉W(xué)，其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)基本上都是依賴(lài)微納光子結(jié)構(gòu)去實(shí)現(xiàn)。如何將腔量子電動(dòng)力學(xué)的基本原理用于拓?fù)涔庾咏Y(jié)構(gòu)，發(fā)展出新的理論和原理，也是將來(lái)的重要研究方向。最后，在這篇綜述所提到的微納光子結(jié)構(gòu)中，我們重點(diǎn)總結(jié)了光子和激子之間的相互作用。然而，基于微納結(jié)構(gòu)的腔光力體系，也是目前蓬勃發(fā)展的方向之一。由于聲子和光子相互耦合在量子節(jié)點(diǎn)中的重要作用，或許，在不久的將來(lái)，基于微納結(jié)構(gòu)的聲子—光子—激子相互作用，也將成為重要的研究方向。