具有高靈敏度的便攜式熒光傳感器已被廣泛用于環境分析、肉類新鮮度評估、非法藥物、化學戰劑和爆炸物的檢測。但在實際場景中，由于眾多的干擾因素，經常會遇到性能下降的問題。隨著對混合物傳感技術的需求不斷增加，兩種策略（主成分分析（PCA）和傳感陣列）已被開發用于快速定性分析。但這兩種方法都高度依賴于原始數據，這些數據容易受到樣本多樣性和環境因素（如濕度、干擾性）的影響。事實上，傳感陣列和主成分分析方法都很難進行定量分析。迄今為止，通過熒光傳感器或其他傳感器對混合物的區分傳感仍然是一個挑戰，這個問題的根本在于傳感器前端分離單元的缺失。

2025年3月14日，陜西師范大學房喻院士團隊以“Miniaturized Separation-Sensing Tandem Enabled by Fluorescent Monoliths”為題發表在Angewandte Chemie International Edition。第一作者為王潔，通訊作者為房喻院士、劉忠山副研究員。設想將分離單元與傳感器結合起來可能為混合物的傳感提供一個新的平臺（圖1）。

圖1.a)熒光傳感器; b)現有的區分傳感策略; c)微型化的分離傳感平臺。

在此，本研究利用動態共價化學制備了一種新型的傳感介質，即多孔熒光整體材料（圖2）。它可以分離混合物，同時可以集成到一個傳感器中進行區分檢測。熒光整體材料采用具有聚集誘導發射特性（AIE）的四醛基四苯乙烯（ETBA）和二胺類單體來制備。它們的孔隙率和光物理性質可以由脂肪胺、芳香胺和水合肼等二胺連接臂來調節。

圖2.熒光整體材料的合成和光物理性質。a)化學結構; b) Tauc曲線; c)價帶和導帶分布圖; d)熒光發射光譜; e-f)熒光壽命; g)量子產率。

考慮到良好的傳質將有益于分離和傳感，通過調整二元溶劑的比例構建了熒光整體材料的通孔結構，為了實現分離與傳感串聯平臺，我們通過原位聚合在毛細管柱（內徑，200 μm）中制備了熒光整體柱（圖3）。熒光整體柱具有均勻的通孔結構，這賦予整體柱良好的滲透性和分離能力。通過刮掉不透明的聚酰亞胺涂層構建了一個熒光傳感窗口，然后集成到管狀層壓光學傳感器中（30 × 30 × 20 mm3）。

圖3.E-FA-12C熒光柱的a)掃描電鏡圖像; b)日光和紫外光下熒光整體柱的照片; c)具有分離和傳感能力的整體柱; d)自制的分離傳感平臺。

基于此，自主搭建了分離傳感一體化平臺（圖3d），其中熒光整體柱既作為分離介質，又作為傳感介質，利用熒光整體材料的分離和傳感能力，建立了一個死體積可忽略的微型分離傳感一體化平臺。基于熒光整體柱良好的熒光性能和傳質能力，作者在搭建的分離傳感平臺上實現了甲醇中微量水、沙林模擬劑、全氟烷基化合物和金屬離子的定量分析。分離傳感平臺還實現了苯、甲苯、乙苯和二甲苯的分離檢測，檢測限低至86、54、19和58 ng。

圖4.分離傳感平臺的應用。a) DCP; b) PFBS; c) BTE混合物。

這是第一次使用熒光整體材料來實現分離-傳感串聯。本研究證明，分離傳感平臺實現了在納克水平上對BTX或BTE的區分傳感。顯然，該分離傳感平臺是建立在成功構建具有多級孔和可調節光物理行為的熒光整體材料的基礎上的。該工作不僅為新型傳感介質的制備提供了新思路，對分離和傳感器串聯的研究結果還為生產便攜式設備提供了良好的基礎，使現場環境分析、食品安全監測和藥物檢測等實際應用成為可能。

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202502020

審核編輯 黃宇