摘要

作為超快光子學(xué)領(lǐng)域一個(gè)諾獎(jiǎng)級(jí)成就，光頻梳改變了光譜探測(cè)技術(shù)的發(fā)展脈絡(luò)，它為分子檢測(cè)、微觀過程研究以及測(cè)距遙感等領(lǐng)域提供了新的利器。盡管在多年的發(fā)展里，光頻梳技術(shù)已經(jīng)取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步，但如何為這項(xiàng)技術(shù)引入時(shí)間分辨能力，使其能夠在微秒乃至納秒量級(jí)的時(shí)間尺度上，實(shí)現(xiàn)對(duì)物理化學(xué)過程的分辨，成為了科學(xué)家關(guān)注的難點(diǎn)。近日，一支由美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院 (NIST) 研究人員所組成的科研團(tuán)隊(duì)，利用電光調(diào)制器實(shí)現(xiàn)了紅外雙光梳的輸出，并基于光參量振蕩器，完成了從紅外向中紅外波段的轉(zhuǎn)換，最終在20納秒的時(shí)間尺度內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了分子躍遷光譜的探測(cè)。由于具有突出的科學(xué)價(jià)值和實(shí)踐意義，該工作被發(fā)表于最新一期的Nature Photonics上。

納秒量級(jí)時(shí)間分辨光譜：將分子運(yùn)動(dòng)過程拍成“電影”的光學(xué)“魔術(shù)”

作為一種具備高精度、高穩(wěn)定性的優(yōu)質(zhì)鎖模脈沖激光光源，光頻梳的重復(fù)頻率間隔以及載波包絡(luò)相移等參數(shù)被精確鎖定，故而在頻域上表現(xiàn)為一把齒距固定的“梳子”；由于能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)甚高頻及低頻（電子探測(cè)器無(wú)法直接測(cè)得）信號(hào)的準(zhǔn)確測(cè)量，因此光頻梳在精密探測(cè)、時(shí)頻傳遞以及光學(xué)計(jì)量等前沿技術(shù)領(lǐng)域內(nèi)，獲得了較多的應(yīng)用實(shí)例。基于光頻梳技術(shù)的理論依據(jù)，有研究人員進(jìn)一步探索出了雙光梳光譜技術(shù)的應(yīng)用方案，該技術(shù)本質(zhì)上利用了兩列具有微小重頻差的光頻梳脈沖，通過對(duì)其進(jìn)行異步光學(xué)采樣，采集得到干涉圖樣，最后通過反演獲得待測(cè)樣品的光譜信息。由于具備高質(zhì)量光源的支撐作用，雙光梳天然具備高分辨、高靈敏、寬光譜覆蓋等顯著優(yōu)勢(shì)。

對(duì)于雙光梳光源來說，實(shí)現(xiàn)分子光譜測(cè)量，助力“分子指紋光譜數(shù)據(jù)庫(kù)”的構(gòu)建，是光與材料相互作用研究領(lǐng)域內(nèi)一個(gè)具有顯著科學(xué)意義的課題。一般地，分子都由兩個(gè)或多個(gè)原子組成，原子之間存在扭曲、剪切以及搖擺等不同運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，故而使分子能夠以不同激發(fā)狀態(tài)存在，通過識(shí)別不同能態(tài)，可以建立起特定官能團(tuán)的對(duì)應(yīng)關(guān)系；由于中紅外光能夠與基頻振動(dòng)相互作用，因此可以為分子檢測(cè)提供更強(qiáng)的光譜特性以及更加豐富的識(shí)別特征。當(dāng)利用中紅外激光測(cè)定混合物中不同種類分子含量時(shí)，僅需要分析不同組分光譜的疊加狀態(tài)，依據(jù)光譜特征便可以反推出各組分含量的多少，是一種方便快捷的手段。

圖2 利用雙梳光源對(duì)氣體噴射過程的測(cè)量

(圖源: NIST)

從溫室氣體濃度到新冠病毒檢測(cè)，雙光梳都能夠迅速地完成相應(yīng)分子的探測(cè)任務(wù)，并取得不錯(cuò)的探測(cè)指標(biāo)，但對(duì)于需要高時(shí)間分辨能力的探測(cè)需求而言，仍未有較好的實(shí)現(xiàn)方案。近日，來自NIST的研究人員，在David A. Leigh教授的帶領(lǐng)下，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)這一技術(shù)難點(diǎn)的攻克。該團(tuán)隊(duì)獨(dú)辟蹊徑，采用了一種更加簡(jiǎn)單便捷的光源裝置，實(shí)現(xiàn)了納秒量級(jí)的時(shí)間分辨光譜探測(cè)，成功將分子吸收過程拍成了如圖2 所示的“連環(huán)畫”。

電光調(diào)制器 + 光參量振蕩器，尋常器件亦能碰撞出新火花

在本文所介紹的工作中，該研究團(tuán)隊(duì)獨(dú)辟蹊徑，采用電光調(diào)制器來實(shí)現(xiàn)雙梳激光的輸出，并通過光參量振蕩器 (OPO) 實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)的轉(zhuǎn)換，實(shí)驗(yàn)裝置總體如圖3所示。該裝置首先利用了一個(gè)工作波長(zhǎng)在1064 nm的外腔二極管激光器，產(chǎn)生穩(wěn)定的頻梳輸出，并利用一個(gè)50:50的光纖耦合器，將該束頻梳分為兩束，兩條光纖臂上都連接了電光調(diào)制器，由于對(duì)頻梳頻率進(jìn)行改變，以產(chǎn)生符合實(shí)驗(yàn)要求的雙梳輸出，其中一臂還連接了聲光調(diào)制器，用以提供相對(duì)頻移，以確保每對(duì)梳齒的外差拍頻唯一；當(dāng)兩束頻率略有差異的光梳合為一束后，該團(tuán)隊(duì)研究人員又利用一個(gè)摻鐿光纖放大器，將輸出雙梳的功率由5 mW，放大至10 W的水平。

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖 (a) 雙光梳產(chǎn)生原理；(b) 氣體噴嘴結(jié)構(gòu)示意

注：EDCL：外腔二極管激光器；EOM：電光調(diào)制器；AOM： 聲光調(diào)制器

放大后的雙梳被耦合進(jìn)一臺(tái)商業(yè)化的OPO (TOPTICA Photonics TOPO) 裝置中，該OPO利用內(nèi)置的周期極化鈮酸鋰晶體，對(duì)1微米的泵浦光源進(jìn)行變頻輸出，該過程能夠產(chǎn)生可調(diào)諧的中紅外閑頻光輸出，進(jìn)而滿足不同的實(shí)驗(yàn)探測(cè)需求。這項(xiàng)工作最終能夠產(chǎn)生高達(dá)1 W的中紅外雙梳，同時(shí)能夠?qū)崿F(xiàn)2190~4000 nm之間的可調(diào)諧輸出，相較于以往工作中需要兩個(gè)OPO來分別對(duì)雙梳進(jìn)行頻率轉(zhuǎn)換的設(shè)計(jì)思路而言，這項(xiàng)工作無(wú)疑更加具備經(jīng)濟(jì)及空間優(yōu)勢(shì)。

圖4 中紅外光頻梳干涉圖及光譜表征 (a) 中紅外光頻梳干涉圖（部分）；(b) 對(duì)光頻梳功率譜的計(jì)算表征；(c) 在20 ns及1 μs時(shí)間尺度下對(duì)CO2氣體通過量的測(cè)量

為進(jìn)一步驗(yàn)證該裝置的實(shí)際工作表現(xiàn)，該團(tuán)隊(duì)研究人員按照超音速噴氣式飛機(jī)仿造了一個(gè)射流系統(tǒng)，該裝置能夠定量噴射出CO2脈沖。實(shí)際測(cè)試中，該系統(tǒng)會(huì)先被抽制真空，避免氣體稀釋，隨即會(huì)有純的CO2氣體對(duì)其進(jìn)行填充，填充壓強(qiáng)由138 kPa至727 kPa不等。當(dāng)腔體內(nèi)氣壓大于185 kPa時(shí)，CO2氣流的流速能夠達(dá)到1.8馬赫（超音速），在此流速下，該團(tuán)隊(duì)研究人員對(duì)輸出氣流進(jìn)行了探測(cè)。結(jié)果如圖4 (c) 顯示，即使是在1 μs的時(shí)間尺度下，依舊能夠清晰觀測(cè)到CO2吸收譜的躍遷。此外，該團(tuán)隊(duì)研究人員還探究了容器壓強(qiáng)以及氣體種類對(duì)探測(cè)結(jié)果的影響，并分別通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了驗(yàn)證（如圖5）。

圖5 對(duì)不同氣體的探測(cè)實(shí)驗(yàn) (a) CO2噴射氣體所表現(xiàn)出的壓強(qiáng)依賴性；(b) 對(duì)CH4氣體的探測(cè)實(shí)驗(yàn)

通過探測(cè)結(jié)果，該研究團(tuán)隊(duì)能夠清晰捕獲到極短時(shí)間尺度內(nèi)氣流脈沖的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，包括其在周圍空氣環(huán)境中所產(chǎn)生的振蕩，而這個(gè)時(shí)間量級(jí)上的技術(shù)細(xì)節(jié)，哪怕是最復(fù)雜的計(jì)算機(jī)仿真模擬也難以準(zhǔn)確獲得。文章第一作者，來自NIST的David A. Leigh教授這樣評(píng)價(jià)該工作：“在例如飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)這種復(fù)雜系統(tǒng)中，我們可以通過這種方法來捕捉所感興趣的分子，例如水、燃料或者二氧化碳，以觀察其變化規(guī)律，同時(shí)，我們也可以通過它來測(cè)量系統(tǒng)內(nèi)壓力、溫度以及速度的變化，以期為內(nèi)燃機(jī)設(shè)計(jì)、溫室氣體與大氣作用規(guī)律提供新的見解”。

總結(jié)與展望

在本文所介紹的工作中，研究人員提出了一種全新的中紅外雙梳光源設(shè)計(jì)方案，通過電光調(diào)制器與光參量振蕩器的有機(jī)結(jié)合，巧妙解決了超穩(wěn)雙梳輸出及光頻率轉(zhuǎn)換等兩大技術(shù)難題，為雙梳光源在實(shí)際環(huán)境中的應(yīng)用，提供了新的解決思路。科羅拉多大學(xué)教授、前NIST研究員、論文共同作者Greg Rieker表示：“這項(xiàng)工作的真正意義在于，它大大降低了希望使用雙梳設(shè)備研究瞬態(tài)過程研究人員的技術(shù)門檻”，“其可調(diào)諧性、靈活性以及高速特性為不同類型的測(cè)量開辟了新的天地”。

審核編輯：湯梓紅