DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導(dǎo)體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算模擬軟件包，該軟件包能針對(duì)輸入的半導(dǎo)體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫(kù)和第一性原理軟件包，自動(dòng)計(jì)算并輸出半導(dǎo)體的熱力學(xué)穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級(jí)，半導(dǎo)體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費(fèi)米能級(jí)，關(guān)鍵缺陷和雜質(zhì)誘導(dǎo)的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對(duì)任一半導(dǎo)體，DASP軟件可以計(jì)算給出如下性質(zhì)：熱力學(xué)穩(wěn)定性、元素化學(xué)勢(shì)空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級(jí)、各生長(zhǎng)條件下的費(fèi)米能級(jí)、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對(duì)載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復(fù)合速率等。

本期將給大家介紹DASP ZnGeP2的本征缺陷計(jì)算 5.4.6-5.4.6.3 的內(nèi)容。

5.4.6. 非輻射俘獲系數(shù)計(jì)算CDC

5.4.6.1. 運(yùn)行CDC模塊

使用CDC模塊計(jì)算非輻射俘獲系數(shù)前，需要確保以下幾點(diǎn)：

（1）DEC模塊已經(jīng)計(jì)算完成（可以跳過(guò)DDC的計(jì)算）。

（2）根據(jù)形成能關(guān)系圖，確定深能級(jí)的缺陷，并得到相應(yīng)的轉(zhuǎn)變能級(jí)位置。

（3）選定要計(jì)算的載流子非輻射俘獲過(guò)程。

對(duì)于ZnGeP2中的????缺陷，我們想要計(jì)算 從+1價(jià)到0價(jià)的電子非輻射俘獲過(guò)程，首先需要分清缺陷計(jì)算中缺陷能級(jí)和CBM能級(jí)的能帶序號(hào)（band index）。我們建議：總是在電中性的靜態(tài)計(jì)算EIGENVAL文件來(lái)確定能帶序號(hào)。對(duì)于????，其缺陷能級(jí)的能帶序號(hào)是865，CBM的能帶序號(hào)是866。采用默認(rèn)的勢(shì)能面擬合方法，因此在``dasp.in``中寫(xiě)入以下信息：

使用命令dasp5執(zhí)行CDC模塊。等待期間無(wú)需額外操作。

5.4.6.2. 前期計(jì)算

CDC模塊將首先根據(jù)dasp.in中l(wèi)evel的值判斷目標(biāo)缺陷的初態(tài)與末態(tài)結(jié)構(gòu)是否已完成了HSE泛函下的結(jié)構(gòu)優(yōu)化。若level為2，CDC會(huì)額外對(duì)目標(biāo)缺陷做HSE泛函下的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，若level為3則跳過(guò)結(jié)構(gòu)優(yōu)化步驟，若level為1則會(huì)退出該模塊的計(jì)算。

以下內(nèi)容來(lái)自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

5.4.6.3. CDC模塊非輻射俘獲系數(shù)計(jì)算流程

完成前期計(jì)算得到HSE泛函優(yōu)化的初態(tài)和末態(tài)結(jié)構(gòu)后，CDC模塊會(huì)分析兩個(gè)結(jié)構(gòu)在廣義坐標(biāo)下的差異??，并沿著該方向線性地產(chǎn)生一系列結(jié)構(gòu)。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會(huì)出現(xiàn)以下多個(gè)靜態(tài)計(jì)算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產(chǎn)生以下多個(gè)用于計(jì)算電聲耦合常數(shù)的靜態(tài)計(jì)算目錄：

完成上述計(jì)算后，CDC模塊可以根據(jù)產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)及對(duì)應(yīng)的缺陷形成能大小得到初態(tài)與末態(tài)下的有效聲子能量、聲子波函數(shù)以及末態(tài)的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數(shù)的?函數(shù)的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態(tài)與末態(tài)的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價(jià)到0價(jià)的一維位形圖。

最后，CDC模塊會(huì)根據(jù)超胞體積、載流子有效質(zhì)量等數(shù)據(jù)結(jié)合非輻射俘獲系數(shù)的公式計(jì)算輸出室溫下該系數(shù)的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數(shù)以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價(jià)到0價(jià)電子俘獲系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。

以下內(nèi)容來(lái)自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

根據(jù)DDC模塊得到缺陷和載流子濃度，以及CDC模塊得到的非輻射俘獲系數(shù)，我們可以根據(jù)SRH（Shockley–Read–Hall）公式估算出載流子的非輻射俘獲壽命????。

對(duì)于非輻射俘獲系數(shù)的計(jì)算，我們也可以采用二階樣條曲線插值的勢(shì)能面擬合方法（quadratic-spline），修改dasp.in文件如下：

同樣使用命令dasp5執(zhí)行CDC模塊。等待期間無(wú)需額外操作。

CDC模塊會(huì)分析HSE泛函優(yōu)化的初態(tài)和末態(tài)兩個(gè)結(jié)構(gòu)在廣義坐標(biāo)下的差異??，并沿著該方向線性地在更大的范圍內(nèi)產(chǎn)生一系列結(jié)構(gòu)。

在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state與目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/initial_state中均會(huì)出現(xiàn)以下多個(gè)靜態(tài)計(jì)算的目錄：

此外，在目錄/cdc/Ge_Zn1/Nonrad_calc/_q1_to_q0_/final_state/el_ph中產(chǎn)生以下多個(gè)用于計(jì)算電聲耦合常數(shù)的靜態(tài)計(jì)算目錄：

完成上述計(jì)算后，CDC模塊可以根據(jù)產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)及對(duì)應(yīng)的缺陷形成能大小得到初態(tài)與末態(tài)下的有效聲子能量、聲子波函數(shù)以及末態(tài)的黃-里斯因子（Huang-Rhys factor）以及用于估算非輻射俘獲系數(shù)的?函數(shù)的高斯展寬（gaussian smearing）和索莫菲因子（sommerfeld factor），還可以獲得該缺陷初態(tài)與末態(tài)的一維位形圖，輸出為圖片ccdiagram.png，如下所示。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價(jià)到0價(jià)的一維位形圖。

可以看到，相比parabolic方法，采用spline的擬合方法將使得俘獲勢(shì)壘增加將近0.1 eV。我們建議總是優(yōu)先采用parabolic方法進(jìn)行勢(shì)能面擬合。最后，CDC模塊會(huì)根據(jù)超胞體積、載流子有效質(zhì)量等數(shù)據(jù)結(jié)合非輻射俘獲系數(shù)的公式計(jì)算輸出室溫下該系數(shù)的大小,并在目錄/cdc下輸出nonradiative_rate.dat文件和圖片coefficient.png，如下所示，其中給出了非輻射俘獲系數(shù)以及非輻射俘獲截面隨溫度的變化。

ZnGeP2中缺陷Ge_Zn1從+1價(jià)到0價(jià)電子俘獲系數(shù)隨溫度的變化關(guān)系。

以下內(nèi)容來(lái)自CDC模塊的程序日志5cdc.out：

審核編輯 ：李倩