近日，研究團隊進一步發展了電子共振增強的單光束相干拉曼散射技術，利用一束飛秒激光同時構建了拉曼共振和電子共振雙共振條件，通過電子共振將拉曼信號提高了1-2個數量級。單光束電子共振增強相干拉曼散射不僅要求利用一束激光同時完成分子的相干振動的激發與探測過程，而且還要求激發光或探測光與待測物質的電子態躍遷共振，因此一直以來未見報道。該團隊利用空氣激光巧妙地解決了這一難題，發展的新技術不僅發揮了空氣激光頻譜窄、與泵浦光束天然重合的優勢，而且空氣激光頻率與CO2+躍遷的完美匹配為拉曼散射創造了電子共振條件，為大幅提升拉曼散射效率提供了簡單有效的方法。

圖1.單光束電子共振增強相干拉曼散射的基本原理

相干拉曼散射是一種重要的非線性光譜技術，已被廣泛用于物質檢測、燃燒診斷、生物顯微等領域。傳統的相干拉曼光譜技術，通常需要多束激光實現分子振轉相干性的激發與探測，并對多光束間的時空控制提出了很高的要求。因此，發展單光束相干拉曼散射技術是極具吸引力的研究方向，加州大學伯克利分校、德州農工大學、以色列魏茨曼科學研究所等科研機構都開展了相關研究。然而，以往方法通常需要使用空間光調制器對飛秒激光進行時間、頻譜、偏振整形，不能用于大能量飛秒激光，而且拉曼激發光和探測光波長相近，導致拉曼信號的信噪比較低，難以進行痕量分子的靈敏檢測。

針對上述問題，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室研究團隊基于空氣激光的獨特時頻性質和遠程產生能力，提出了一種新型單光束相干拉曼散射技術，實現了空氣中溫室氣體SF6的定量測量，檢測靈敏度達到千分之四的水平 [Opt. Lett. 47, 481 (2022)]。隨后，該團隊將基于空氣激光的相干拉曼散射技術與種子放大技術、偏振濾波技術相結合，實現了濃度低至萬分之三的溫室氣體檢測，并展示了該技術在多組分同時測量、12CO2與13CO2精準分辨方面的獨特優勢，開拓了空氣激光在遠程探測領域的初步應用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022), 入選期刊封面論文和2021-2022年度10篇高影響力論文]。

基于空氣激光的相干拉曼光譜技術體現了空氣激光在時間、空間、頻率三大維度上的獨特優勢，并結合了飛秒激光多組分激發和空氣激光高光譜分辨的雙重優勢，具備多組分同時檢測和同位素分子甄別的獨特能力，為復雜大氣分子靈敏探測提供了全新技術方案。此外，該技術以天然產生的空氣激光為探測光，將傳統多光束相干拉曼散射簡化為單光束，光路簡單，無需多光束多色場時空精密控制，適用于高溫高壓湍流環境和復雜大氣環境的遠程探測，是一種簡單實用的共性光譜技術。

圖2.不同濃度CO2氣體中測得的拉曼光譜，陰影區為電子共振增強的相干拉曼信號 相關工作得到了國家自然科學基金重點項目、面上項目、中科院基礎研究領域青年團隊計劃、上海市優秀學術帶頭人等項目的支持。

審核編輯 ：李倩