在過去的幾十年里,由于光學超表面具有多種功能,在光子學、化學和生物傳感等領域都有廣泛的應用,因此對其的研究非常廣泛。超表面是由不同形狀和大小的亞波長間隔散射體組成的超薄平面排列。它們可以改變傳播的光波在透射或反射時的振幅、相位和偏振。然而,由于歐姆損耗的存在,傳統的等離子體超表面具有較高的損耗和熱耗,這阻礙了其在各種功能納米器件,特別是低損耗元器件中的應用。為了克服這一限制,近年來由于介電超表面的高效率,其受到了極大的關注。對于高折射率介質材料,單個納米粒子可以具有電和磁mie型共振,導致粒子內部受到電磁場限制和多重干擾。由傳統光學材料(如硅(Si))制成的納米粒子只能支持相對較低的質量因子(Q因子)。這種寬光譜響應限制了它們對需要尖銳光譜特性的設備(如激光和傳感)的適用性。最近出現的連續域模式中的束縛態(BIC)概念為克服這個問題提供了一個新的解決方案。
硅是開發先進光子和光電子器件最有前途的材料之一。首先,它的高折射率允許硅基光子集成電路占用的空間較小,還支持多種米氏共振模式,用于多功能元器件。其次,得益于成熟的互補金屬氧化物半導體(CMOS)技術,與III-V族化合物半導體、鈮酸鋰、聚合物等其他材料相比,硅光子器件具有成本低和大規模生產的巨大優勢。第三,有可能將硅光子器件與成熟的硅微電子器件結合起來,構建光電子集成電路。值得注意的是,硅具有顯著的三階非線性光學響應,為擴展光子器件的功能提供了額外的自由度,如全光開關、產生糾纏光子、相位共軛等。在非線性光學中,二階非線性元件的磁化率比三階非線性元件高10個數量級,在典型的非線性光子器件中具有較高的應用價值。然而,硅是一種中心對稱晶體,這使得它缺乏體二階光學非線性。
在硅表面或界面上引入中心對稱破缺,從而有可能實現基于硅的二階非線性光學響應。但是,表面二階非線性只發生在很少的原子厚度上。由于光物質耦合的失效,相應的非線性響應非常弱。采用大體積的硅納米粒子或納米線可以有效地擴大表面積,從而改善二階非線性。另一種方法是利用光學諧振器,這種諧振器可以長時間限制光,從而與硅表面有效地相互作用,比如微環和微腔、光子晶體腔、Mie諧振器。最近發現,在高Q Si超表面中可以觀察到面內反轉對稱破壞的SHG。這種方法為正常激勵條件下的SHG物理和器件應用開辟了新的前景。然而,在這些策略中實現的硅二階非線性響應的效率仍有提高的空間。
在此研究背景下,西安電子科技大學劉艷教授聯合西北工業大學理學院甘雪濤教授提出了一種硅基開槽納米立方體陣列的設計,使得具有中心對稱的硅顯著實現了二次諧波產生(second harmonic generation ,SHG),該設計通過擴大表面二階非線性,增強了凹槽表面的電場,連續域中的束縛態使得共振得到增強。
圖1.(a) Q 因子對開槽納米立方體的陣列尺寸的依賴性。插圖:尺寸為 3×3 的開槽納米立方體陣列示意圖。(b) 11×11 陣列的開槽納米立方體中的電場分布。插圖:中央開槽納米立方體的電場矢量圖。(c) 比較具有和不具有凹槽的納米立方體陣列的 SHG。( d )空氣槽側壁表面上的電場增強因子和SHG 隨槽寬a 的變化。 與沒有凹槽的硅納米立方體陣列相比,有槽納米立方體陣列的倍增率提高了兩個數量級以上。在這項工作中,他們證明了通過制造開槽納米立方體陣列可以極大地改善硅的表面二階非線性,從而有效產生的SHG。這得益于同時利用了表面非線性和光學共振。納米立方體中的凹槽不僅擴大了具有二階非線性的表面積,而且提高了由法向電位移連續條件控制的表面光場。此外,通過將開槽的納米立方體排列成陣列,形成具有高質量(Q)因子的連續域(BIC)模式中的準束縛態,可以長時間將光場定位在硅表面周圍以獲得有效光 ——物質相互作用。在此基礎上所設計的基于晶體結構中心對稱材料的硅基凹槽陣列能夠實現高效SHG,實驗測量的硅開縫納米立方體陣列的 SHG 效率高達 1.8×10-4 W-1。轉換效率不僅高于其他類型的硅基微納結構,同時也高于等離激元結構。這樣的結果不僅推動了硅材料在非線性領域的進一步發展,同時為在晶格結構中心對稱材料中研究高效的二階非線性效應和器件提供了一種新策略。
圖2.(a) 實驗制備的開槽納米立方體陣列的 SEM 圖像。(b) 測量具有不同凹槽寬度的開槽納米立方體陣列的反射光譜。(c)開槽納米立方體陣列的反射強度的歸一化偏振依賴性與共振激光的激發。(d)模式分布的空間映射與共振激光的激發。 這一研究成果發表在Laser & Photonic Review上,文章的第一作者是西安電子科技大學博士研究生方慈浙,通訊作者是西安電子科技大學微電子學院劉艷教授和西北工業大學理學院甘雪濤教授。
審核編輯:郭婷
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原文標題:LPR: 硅基納米陣列中二次諧波的高效產生
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