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關(guān)于鋰離子電池高電壓電解液

鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 來(lái)源:電源技術(shù) ? 作者:代文慧 陳士慶 駱 ? 2021-06-08 18:16 ? 次閱讀

隨著純電動(dòng)汽車、混合動(dòng)力汽車及便攜式儲(chǔ)能設(shè)備等對(duì)鋰離子電池容量要求的不斷提高,人們期待研發(fā)具有更 高能量密度、功率密度的鋰離子電池來(lái)實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)久續(xù)航及儲(chǔ)能。由下式可知,高工作電壓化是提高鋰離子電池能量密度的方法之一:

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式中:E為能量密度;V為工作電壓;q為電池容量。而高工作電壓下,電解液需要有較好的耐氧化性,電化學(xué)窗口穩(wěn)定,鋰離子電池才能在高電壓下維持穩(wěn)定循環(huán)。本文介紹了傳統(tǒng)電解液應(yīng)用于高電壓鋰離子電池時(shí)存在 的問題及其改性方法和新型高電壓電解液。

一、傳統(tǒng)電解液存在問題

電解液是電池中的重要組成部分,作為正負(fù)極材料的橋梁,在傳導(dǎo)電流等方面起著不可或缺的作用。商業(yè)化鋰離子電池電解液一般由碳酸酯類有機(jī)溶劑及六氟磷酸鋰(LiPF6)組成,EC是其必不可少的一種溶劑,由于其介電常數(shù)高,溶解鋰鹽的能力強(qiáng),通常也會(huì)加入低粘度的DMC、DEC、EMC等作為共溶劑,以提高鋰離子遷移速率。

但傳統(tǒng)電解液通常在工作電壓大于4.5V時(shí),會(huì)發(fā)生分解,這是由于常用的有機(jī)碳酸酯類溶劑,如鏈狀碳酸酯DMC(碳酸二甲酯)、EMC(碳酸甲乙酯)、DEC(碳酸二乙酯),以及環(huán)狀碳酸酯PC(碳酸丙烯酯)、EC(碳酸 乙烯酯)等在高電壓下不能穩(wěn)定存在。

因?yàn)樗鼈兊难趸娢惠^低,高電壓下會(huì)發(fā)生氧化分解,所以會(huì)使得鋰離子電池性能降低。常規(guī)電解液已不能滿足高電壓鋰離子電池的需求,因此開發(fā)高電壓電解液至關(guān)重要。

二、傳統(tǒng)電解液的改善方法

傳統(tǒng)碳酸酯電解液由于其不耐高壓,難以在高電壓鋰離子電池中正常使用,因此,對(duì)其進(jìn)行適當(dāng)?shù)母男杂葹橹匾?。通常,將碳酸酯類電解液的濃度增加,增加鋰離子與溶劑分子的絡(luò)合數(shù)目,可提高電解液耐氧化性。再者,可通過在傳統(tǒng)碳酸酯類電解液中加入添加劑,其在電池循環(huán)時(shí)可優(yōu)先分解形成電極保護(hù)膜,在一定程度上可保護(hù)高電壓電極材料的完整性,提高電池性能。

2.1 提高濃度

在高濃度電解液中,鋰鹽濃度高,因此溶劑分子與其發(fā)生絡(luò)合的數(shù)目多,未絡(luò)合的溶劑分子減少。高電壓下,絡(luò)合的溶劑分子抗氧化性增強(qiáng),電解液穩(wěn)定性增強(qiáng)。另外,高濃度電解液相比于傳統(tǒng)電解液,其阻燃性增強(qiáng),電池的安全性得到了提高。

Doi等將高濃度(4.45 mol/kg)的LiPF6-PC應(yīng)用于高電壓Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池,并通過最高占據(jù)分子軌道(HOMO)理論計(jì)算得到當(dāng)PC分子與鋰離子發(fā)生溶劑化作用時(shí),PC分子的抗氧化穩(wěn)定性顯著增加,電池循環(huán)性能提高。

Drozhzhin等研究了Li/LiCoPO4電池在不同濃度LiBF4/PC電解液中的性能,當(dāng)兩者摩爾比為1:12,1:6,1:4 時(shí),在C/10,2.8~4.9V循環(huán)10次后容量分別衰減了40%,31%,21%,高濃度電解液提高了循環(huán)效率,因此容量衰減緩慢,但電池的循環(huán)性能有待提升。

LiTFSI(雙三氟甲烷磺酰亞酰胺鋰)鋰鹽熱穩(wěn)定性優(yōu)異,但通常會(huì)腐蝕鋁箔。為解決這一問題,Matsumoto等將LiTFSI鋰鹽濃度提高,配制了1.8mol/L LiTFSI m(EC)∶m(DEC)=3: 7 電解液,使用鋁工作電極時(shí)其電化學(xué)窗口達(dá)到了4.5V。

通過 分析得到由于在高濃度電解液中,鋁箔表面形成一層氟化鋰LiF鈍化層,成功抑制了鋁箔的腐蝕。Wang等研究了高濃度的LiN(SO2F)2(LiFSA)/碳酸二甲酯(DMC)電解液體系,其可形成三維網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu),從而在5V電壓條件下有效阻止過渡金屬和鋁的溶解,高電壓石墨C/LiNi0.5Mn1.5O4電池具有優(yōu)異的循環(huán)性能。

在10mol/L LiFSI-DMC高濃度電解液中,由于其可形成含氟量較高的界面保護(hù)層,在充電電壓達(dá)到4.6V時(shí),經(jīng)過100次循環(huán)后,Li/NMC622電池保持了 86%的初始放電容量。

高濃度電解液具有高的抗氧化還原性,高載流子密度,可抑制鋁箔腐蝕,熱穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),具有應(yīng)用于高電壓電解液的潛力。然而其也存在不足,如電導(dǎo)率較低、成本較高等,如何提高電導(dǎo)率,降低成本,是推動(dòng)高濃度電解液實(shí)用化進(jìn)程的關(guān)鍵。

2.2 加入高電壓添加劑

通常,高電壓電解液添加劑主要用來(lái)在正極表面成膜,添加劑與電解液溶劑相比,有較低的氧化電位,高壓下能夠優(yōu)先分解形成正極保護(hù)膜,減少了電解液與電極的接觸(圖1),抑制電解液的氧化分解及其寄生反應(yīng),從而改善鋰離子電池的電化學(xué)性能。

提高鋰離子電池工作電壓的添加劑主要分為有機(jī)添加劑和無(wú)機(jī)添加劑兩類。有機(jī)添加劑主要為碳酸亞乙烯酯,噻吩及其衍生物、咪唑、酸酐以及新型有機(jī)添加劑等,其主要機(jī)理為有機(jī)物在充放電過程中優(yōu)先發(fā)生聚合或分解,形成電極保護(hù)膜。

Yan等將三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)作為L(zhǎng)iNi0.5-Co0.2Mn0.3O2的新型成膜添加劑,在1 mol/L LiPF6 m(EC)∶ m(EMC)=3:7中添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的TMSP后,初始放電容量及容量保持率都得到提高。質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的PFPN(乙氧基五氟環(huán)三磷腈)添加到1 mol/L LiPF6 j(EC)∶j (DMC)=3:7 的電解液中,Li/LiCoO2(3.0~4.5V)電池放電容量提高。

無(wú)機(jī)鹽類可作為高電壓電解液的添加劑來(lái)提高鋰離子電池的性能,其主要有LiBOB(二草酸硼酸鋰)、LiODFB(二氟草 酸硼酸鋰)以及新型添加劑,其可少量分解為無(wú)機(jī)保護(hù)膜。LiODFB作為L(zhǎng)i/NCM622(3.0~4.6V)電池中的添加劑,其可在4.15V時(shí)氧化分解形成致密的保護(hù)膜,且電池阻抗減小,循環(huán)性能提高。

三(2,2,2- 三氟乙基)亞磷酸鹽(TTFEP)作為4.6V NCM111正極材料添加劑,顯著提高了電池的循環(huán)性能和倍率性能。Li等合成了新型添加劑雙(2- 氟丙氧 基)硼酸鋰(LiBFMB),在Li/LNMO電池循環(huán)100次后(3.0~4.9V),添加了0.05 mol/L的LiBMFMB的容量損失為13.5%,而無(wú)添加劑的損失達(dá)到42.2%。

電解液中的LiBMFMB可在LNMO表面分解形成薄而致密的保護(hù)膜,保護(hù)電極結(jié)構(gòu),有效提高了電池性能。添加劑可在正極材料表面成膜,阻止高壓下電解液中溶 劑分解破壞電極結(jié)構(gòu),但是添加劑種類繁多,每種添加劑對(duì)正 極材料的成膜厚度、種類等不一致,反應(yīng)機(jī)理各異,因此,添加劑在高電壓下的作用機(jī)制仍需要進(jìn)一步研究。

三、新體系高電壓電解液

隨著鋰離子電池向高能量密度方向的不斷發(fā)展,高電壓電解液方面的研究也越來(lái)越深入。目前,新型高電壓電解液有砜類、腈類、離子液體和氟代類電解液等,這些新體系電解液在一定程度上可滿足高電壓的需求。

3.1 砜類電解液

砜類電解液成本低廉,電化學(xué)窗口超過5V,是潛在的鋰離子電池高電壓電解液。Tan等概述了一系列砜類溶劑,其中甲乙砜(EMS)電化學(xué)窗口最高可達(dá)到5.9V。Abouimrane等將1 mol/L LiTFSI-EMS電解液用于Li4Ti5O12/LiNi0.5Mn1.5O4電池,在電流密度為33mA/g下循環(huán)100次后容量衰減較小。

0.7mol/L LiBOB j(SL)∶j(DMC)=1:1的電解液的抗氧化穩(wěn)定性為5.3V,其應(yīng)用在Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池時(shí),展現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能,較低的阻抗及優(yōu)良的倍率性能,但其在低溫下的性能還需進(jìn)一步提升。

Xue等研究表明,單一砜類電解液對(duì)石墨的兼容性良好,但與高電壓正極材料兼容性不佳。Li/LiNi0.5Mn1.5O4半電池在電解液為1mol/L LiPF6 m(EMS)∶ m(FMS)=1:1 時(shí)循環(huán)10次后,由于電解質(zhì)的分解導(dǎo)致容量衰減嚴(yán)重。

當(dāng)砜類(EMS)與碳酸酯類(DMC)混合作為電解液時(shí),Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池在循環(huán)100次后容量保持率為97%,效率高于99%。可見砜類與碳酸酯類作為共溶劑后,可優(yōu)化砜類與 正極材料的兼容性,也為開發(fā)高電壓電解液提供了新的思路。

近來(lái),科研工作者還開發(fā)了砜類高濃度電解液3.25 mol/LLiFSI-SL,這種電解液可在正負(fù)極表面同時(shí)形成保護(hù)膜,將其應(yīng)用于石墨C/LNMO(4.85V)全電池,在循環(huán)1000 次后,容量保持了其首次放電容量的70%。砜類溶劑存在熔點(diǎn)較高,多數(shù)砜類在室溫下呈現(xiàn)為固態(tài),以及與正極材料相容性不好等問題,解決好這些問題,砜類電解液的應(yīng)用將更廣泛。

3.2 腈類電解液

腈類物質(zhì)擁有一系列的優(yōu)點(diǎn),如:熱穩(wěn)定性高,陽(yáng)極穩(wěn)定性好、液態(tài)溫度范圍寬等。最突出的特點(diǎn)為電化學(xué)窗口寬,單腈類抗氧化穩(wěn)定性可達(dá)到7V,在通常5V級(jí)高電壓鋰離子電池中很難發(fā)生分解。

Abu-Lebdeh等發(fā)現(xiàn)1mol/L LiTFSI-GLN(戊二腈)的耐 氧化分解窗口可達(dá)到6.5V,但其與高電壓電極材料的匹配還需進(jìn)一步探索。己二腈為溶劑,LiTFSI為鋰鹽時(shí)的電解液電化學(xué)窗口超過6V,但是單一己二腈作為溶劑時(shí),與石墨不兼容。

為解決與負(fù)極相容性的問題,科研工作者將腈類與碳酸酯類混合,如己二腈與碳酸二甲酯作為共溶劑,與石墨有較好相容性,并可在高電壓下應(yīng)用。腈類溶劑比碳酸酯類溶劑在高電壓下更穩(wěn)定,并且在低溫下?lián)碛懈錾男阅堋?/p>

但與石墨或金屬鋰等負(fù)極的兼容性不良,會(huì)在負(fù)極聚合,生成的聚合物會(huì)阻礙鋰離子的脫嵌。因此,如何解決好其與負(fù)極材料的相容性,揚(yáng)長(zhǎng)避短,是其應(yīng)用于鋰離子電池高電壓電解液的必經(jīng)之路。

3.3 氟代類電解液

氟原子的電負(fù)性比較強(qiáng),極性較弱,氟代溶劑的化學(xué)穩(wěn)定性較優(yōu)異,在高電壓電解液應(yīng)用方面具有很大的潛力,如何研發(fā)具有優(yōu)良性能的氟代類電解液,是科研工作者的目標(biāo)。

Xia等利用密度泛函理論研究了氟代碳酸乙烯酯(FEC)作為高電壓電解液的氧化分解機(jī)理,研究表明其可在鎳錳酸鋰材料表面形成SEI膜,可抑制電解液的分解。Fan等開發(fā)了全氟代電解液[1mol/L LiPF6 m(FEC)∶m(FEMC)∶m(HFE)=2:6:2],其可形成納米級(jí)別的氟化物保護(hù)層,并可有效阻止電解液的分解和過渡金屬元素的溶解,Li/LiCoPO4電池(5V)循環(huán)1000次后容量保持率高達(dá)93%。

此外,在7mol/L LiFSI-FEC高濃度電解液中,由于LiFSI和FEC都含氟原子,可在負(fù)極形成LiF保護(hù)層,金屬鋰負(fù)極的孔隙減少、可逆性提高。在5V Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池中,0.36C的充放電倍率循環(huán)130次后的容量保持率為78%。

3.4 離子液體

離子液體具有揮發(fā)性低、阻燃性能優(yōu)異、電化學(xué)窗口寬等特性,近來(lái)其研究已經(jīng)很廣泛,其可以在高電壓下提高鋰離子 電池的穩(wěn)定性。

Borgel等研究了鎳錳酸鋰半電池(Li/LiNi0.5Mn1.5O4)在TFSI(雙三氟甲烷磺酰亞胺)基離子液體中的性能,相比于常規(guī)電解液,電池不可逆容量大大降低。但將這些離子液體應(yīng)用在高倍率和低溫環(huán)境時(shí),其性能還需要進(jìn)一步的優(yōu)化。

1mol/LLiNTf2-C4mpyrNTf2(雙三氟甲烷磺酰亞胺鋰 /1-丁基-1-甲基吡咯烷鎓雙三氟甲磺酰亞胺)電解液用于Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池,與電解液[1mol/L LiPF6 j(EC)∶j(DEC)=1∶2]相比,電池放電容量相當(dāng),但庫(kù)侖效率有明顯的提高,且離子液體的阻燃性、安全性較優(yōu)。

不足的地方是使用該離子液體后電池庫(kù)侖效率僅約 95%,容量衰減較快,因此庫(kù)侖效率還需提高,真正實(shí)現(xiàn)高效率、高容量保持率。為改善其不足,可將離子液體與常 規(guī)溶劑作為共溶劑,提升鋰離子電池在高電壓下的性能。

雖然離子液體可應(yīng)用在高電壓鋰離子電池,但是其高的黏度、低的電導(dǎo)率導(dǎo)致電池循環(huán)和倍率性能降低;其次,其浸潤(rùn)性不好,致使與電極的相容性也較差;再者,離子液體熔點(diǎn)高,使得在低溫下的性能下降。離子液體真正實(shí)現(xiàn)應(yīng)用化還需更多的研究。

作者:代文慧 陳士慶 駱浩

編輯:jq

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原文標(biāo)題:鋰離子電池高電壓電解液

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    新能源行業(yè)<b class='flag-5'>鋰離子電池</b>測(cè)試

    鎳氫電池電解液是什么

    鎳氫電池是一種常見的二次電池,具有較高的能量密度和良好的循環(huán)性能。其電解液電池中的關(guān)鍵組成部分,對(duì)電池的性能和壽命有重要影響。 一、鎳氫
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    通信電源系統(tǒng)的守護(hù)者:鋰離子電池

    間斷工作。本期,我們走進(jìn)鋰離子電池的世界,為你揭秘鋰離子電池!1鋰離子電池結(jié)構(gòu)鋰離子電池的結(jié)構(gòu)如下圖所示。鋰離子電池主要由4部分組成,即正極
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    通信電源系統(tǒng)的守護(hù)者:<b class='flag-5'>鋰離子電池</b>

    鋰離子電池的仿真模擬

    以下綜述展示了針對(duì)鋰電池組件的仿真模擬實(shí)例,包括了陽(yáng)極/陰極/電解質(zhì)和制造過程。本文主要使用SIESTA(第一性原理計(jì)算引擎),介紹了在全固態(tài)電池的固體電解質(zhì)中插入
    的頭像 發(fā)表于 06-06 14:18 ?944次閱讀